气-液-固三相床一步法合成二甲醚
本研究论文对二甲醚的性质用途和国内外二甲醚的发展情况进行了详细综述,并从云南省丰富的CO资源出发,指出利用合成气(CO和H2)合成二甲醚最有发展前途。并对合成气(CO和H2)一步法制二甲醚的工艺条件优化及双功能催化剂的考察和选择进行了较全面的研究,包括:
(1)利用商业化的甲醇合成催化剂C301、C207、XNC98和自制的铜基催化剂在三相浆态床反应器中对合成甲醇的性能和工艺条件进行考察,选择出在合成工艺条件为压力4.5MPa,温度240℃,转速1500n/min,进气流量0.07L.min-1,CO:H2=1:2(摩尔比)下,得出合成甲醇效果最好的催化剂-国产C301,其CO转化率为68.63%,甲醇的选择性达到91.68%。并对C301在三相床中受温度、压力等工艺条件的影响效果进行了考察。
(2)在三相床反应器中,利用C301为甲醇合成催化剂,分别以HY、HB、HZSM-5、γ-Al2O3为甲醇脱水催化剂,制备出双功能催化剂C301-HY、C301-Hβ、C301-γ-Al2O3、C301-HZSM-5,并考察了四种双功能催化剂一步法合成二甲醚的催化效果,得出以C301-HY为双功能催化剂合成二甲醚的催化效果最好,在280℃、4.0MPa下CO的转化率可达76.61%,二甲醚的选择性及收率分别为68.17%和52.23%。
(3)在三相浆态床中对C301-HY型双功能催化剂制备二甲醚的工艺条件(温度、压力、双功能基比例)进行了优化,得出CO转化率、二甲醚选择性及收率随温度、压力、双功能基比例的变化规律。找出了C301-HY作为双功能催化剂的最佳工艺条件为:温度280℃、压力4.0MPa、双功能基的比例4:1。
(4)本论文还计算了反应气在不同温度(270~300℃)下的平衡组成、CO的平衡转化率及二甲醚的平衡选择性和平衡收率等热力学数据,并与实验数据进行对比。并通过实验得出了在反应温度为270~300℃下,CO转化率及醇醚收率随反应时间的变化曲线,得出280℃、4.0MPa下,反应在100min左右达到平衡。
气-液-固三相床;合成工艺;二甲醚;催化剂;合成气
昆明理工大学
硕士
应用化学
陈樑
2004
中文
O623.423
67
2006-07-27(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)