气固相催化反应合成吡咯
该文制备了ZSM-5、Al<,2>O<,3>、SiO<,2>-Al<,2>O<,3>三种类型的固体酸催化剂,并通过在常压固定床反应器中进行的氨与呋喃合成吡咯的反应对三种催化剂的性能进行了研究.测定了催化剂的比表面积、比孔体积、堆积密度和压碎强度等物理性质参数.用XRD测试了催化剂的晶体结构,用NH<,3>-TPD测试了催化剂的相对酸强度和酸量分布.研究表明,ZSM-5酸强度太强,呋喃容易在催化剂上发生开环聚合、结炭等副反应,因此催化剂的选择性差;Al<,2>O<,3>酸强度太弱,不利于反应物分子的活化;SiO<,2>-Al<,2>O<,3>具有适中的酸强度,能吸附并活化反应物分子.合成的SiO<,2>-Al<,2>O<,3>-d催化剂,NH<,3>-TPD脱附峰温度T<,m>在430℃左右,较强酸的酸量约为0.2 mom/g左右,其催化活性和选择性最好,并能维持较长的使用寿命,是实现由呋喃合成吡咯的良好催化剂.研究还表明,氨和呋喃催化脱水合成吡咯的反应,属于吸附在催化剂表面上的双分子反应,二者在催化剂表面呈竞争吸附,因此两反应物之间应有一个最佳摩尔比.实验表明氨和呋喃的摩尔比维持在10左右,催化剂有较好的催化活性和选择性.用不同种类、不同浓度的金属硝酸盐,对SiO<,2>-Al<,2>O<,3>-d催化剂进行改性研究,发现Cd(NO<,3>)<,2>和Sr(NO<,3>)<,2>改性后,活性和使用寿命较SiO<,2>-Al<,2>O<,3>-d有所提高,而Mg(NO<,3>)<,2>、Ca(NO<,3>)<,2>、Ni(NO<,3>)<,2>改性后的催化剂,活性反而有所降低.
呋喃;ZSM-5;氧化铝;吡咯;硅酸铝
北京化工大学
硕士
应用化学
薛传薪;贾梦秋
2004
中文
O624.11;TQ251.3
56
2004-10-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）