Ni/α-Al<,2>O<,3>催化剂上甲烷水蒸汽重整本征动力学研究
天然气作为一种清洁、环境友好的能源,也是合成气化工的重要原料,越来越受到广泛的重视.制合成气是间接利用天然气的重要步骤,也是天然气制氢的基础.该文在较宽的实验条件变化范围内,在装填工业用Ni/α-Al<,2>O<,3>催化剂的微分不锈钢管直流管式反应器中进行了甲烷水蒸气重整的本征动力学研究.实验证明,在低温时二氧化碳的生成速率远大于一氧化碳的生成速率,这说明反应CH<,4>+2H<,2>O=CO<,2>+4H<,2>占主导地位.但是,低温下CO和CO<,2>同为主要产物.说明反应CH<,4>+CO<,2>=2CO+2H<,2>、CH<,4>+H<,2>O=CO+3H<,2>或逆变换反应H<,2>+CO<,2>=CO+H<,2>O也同时发生,从温度与选择性的角度看,随着温度的提高CO<,2>选择性下降.考察了5种可能的模型,推导了本征动力学方程,通过参数估计和模型比较确定了比较满意的甲烷水蒸气重整本征动力学方程.结果表明,模型计算值与实验值相当吻合,其残差分布符合均匀分布,统计检验亦证明了模型是合理的.如果工业反应器中装填该种大颗粒的催化剂,该文得到的速率方程可以结合单颗粒催化剂的微分热量、质量守恒和传递特性,用于建立该工业反应器模型的性能模拟.
本征动力学;热力学;甲烷水蒸气重整;镍催化剂
北京化工大学
硕士
化学工程
李成岳
2004
中文
TE64
65
2004-10-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）