TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶对吡啶光催化反应的研究
TiO<,2>具有许多不同寻常的特性,因而有着广泛的应用前景.近年来,TiO<,2>优良的光催化性能引起了人们广泛的研究兴趣.该论文通过溶胶-凝胶过程结合非超临界干燥技术合成出TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶,得到的材料为乳白色轻质块状多孔固体,它由直径约10nm的TiO<,2>和SiO<,2>微粒相互分散复合而成,孔径20-40nm,BET比表面积为200-400m<'2>/g,孔体积在1-2cm<'3>/g之间.复合气凝胶中SiO<,2>的相态为无定型,而TiO<,2>为锐钛矿型,且随着焙烧温度的升高,直到800℃也不发生相转化.TiO<,2>和SiO<,2>的在气凝胶中的良好复合有效地解决了TiO<,2>粉末光催化剂分离回收难的问题,同时克服了光催化薄膜单位面积上TiO<,2>担载量低的缺点.吡啶是焦化废水中典型的难降解有机物,该论文首次以TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶为催化剂,选择吡啶溶液为反应物,考察了其光催化氧化降解性能,并和TiO<,2>粉末的催化效果作对照,研究结果表明TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶的催化活性明显高于TiO<,2>粉末;当复合气凝胶中SiO<,2>的量逐渐增加时在TiO<,2>和SiO<,2>摩尔比为1:5时气凝胶的催化活性最好,进一步的实验结果表明气凝胶中SiO<,2>的网络结构对TiO<,2>活性组分起着良好的稳定和分散作用;随着焙烧温度的升高在800℃时气凝胶的催化活性出现了一个极大值,XRD结果证明活性组分TiO<,2>的锐钛矿结构随焙烧温度的升高逐步完善,而当温度高于800℃时气凝胶的网络骨架严重破坏从而使催化剂的活性明显下降;当将吡啶溶液的pH值由弱酸性调节到弱碱性时气凝胶对吡啶的吸附效果明显增强,光催化速度急剧增加,这证明催化剂吸附能力是光催化反应中的一个重要的影响因素;在催化反应时向反应体系中通入空气能大幅度提高光催化的反应速率,这一结果说明溶液中氧气含量的多少可能会使光催化反应有着不同的反应历程;随着温度的升高,光催化反应速率明显增加,反应结果的动力学分析表明吡啶的氧化降解为一级反应,其表观活化能为40.1KJ/mol;最后,论文根据实验结果还对TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶光催化氧化吡啶的机理进行了初步探讨.
TiO<,2>/SiO<,2>复合气凝胶;光催化;吡啶
同济大学
硕士
物理化学
陈龙武;甘礼华
2004
中文
O648.17
50
2004-08-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）