多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究
该文对多元助催化体系下,甲醇羰基合成甲酸甲酯进行研究.针对在单一甲醇钠催化剂体系下催化剂活性不高、易失活、寿命短的原因,考察了在不同催化体系下各组分的不同配比对羰化反应的影响,确定了最佳的催化剂体系,对反应机理进行了探讨,并对中试实验提出了改进和优化建议.在反应温度80℃、CO分压3.0MPa、主催化剂甲醇钠浓度0.4mol/L,助催化剂浓度2mol/L下,通过混合助催化剂A、B和C,形成不同配比的二元AB、BC、AC助催化体系和ABC三元助催化体系,分别考察不同助催化体系对甲醇羰基化合成甲酸甲酯反应的影响,确立在每一体系下的最佳配比.得出在二元助催化体系中,A:B=1:1时的催化效果最佳,甲醇单程转化率可达73％,是一元单独以A作助催化剂时的1.58倍;催化剂寿命可以延长到325分钟,是一元体系的2.2倍.在三元助催化体系下,甲醇单程转化率可达到74.6％,是一元单独以A作助催化剂时的1.6倍,催化剂寿命是一元的2.48倍,比二元助催化剂的寿命更长,活性更高.该文通过对实验结果分析,对催化剂的反应机理进行了探讨,分析了催化剂失活的原因,并说明了助催化体系的催化作用.助催化剂的加入有助于保护溶液中CH<,3>O:<'->的活性,助催化剂在一定量下有最佳的助催化效果,当加入助催化剂的量较少时,助催化作用表现不充分;当助催化剂超过一定量时,实际上对反应起抑制作用,而使反应速率降低.通过研究各催化体系下时空收率与时间的关系,对净化黄磷尾气合成MF中试工艺提出了优化建议.适宜的反应温度是80℃,压力为3.8MPa,主催化剂甲醇钠浓度为0.4mol/L,采用A、B、C三元助催化体系(1:1:1),浓度为2mol/L,反应时间为170分钟,间歇时间为90分钟,总操作时间是260分钟.在此条件下,设备的利用率能达到65.4％,年产量可以达到423吨,是现有产量的1.41倍.
甲酸甲酯;甲醇;一氧化碳;羰基化;助催化剂
昆明理工大学
硕士
应用化学
陈樑
2003
中文
O623.624.1
56
2004-07-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）