吸放热耦合制氢微反应器性能数值模拟
结构化催化反应器压降小，径向、轴向温度梯度小，利用其优势性能用于化工研究中吸/放热反应直接耦合，不仅可以提高能量利用率，还能达到集成设备和流程的目的。但是对于吸/放热耦合重整反应,吸/放热反应不平衡轴向温度梯度很大形成“热点”，造成催化剂局部失活。因此本文以甲烷燃烧和甲醇水蒸气制氢为模型反应体系，对燃烧通道催化剂采取分段涂敷的方法来降低温升的剧烈程度，从而减少“热点”对催化剂的损害。 本文首先对单通道甲烷壁面催化燃烧进行模拟，观察到在快速壁面反应下Nu数的不寻常行为，证明了着火点的存在。通过改变气体进口浓度、进口温度、进口速度、化学反应速率常数等参数来研究对Nu数突变情况的影响。研究表明在点火区域Nu值发生突变，点火程度越剧烈Nu数突变值越大，着火点位置越靠近出口在点火前区域的Nu与NuH重合良好,点火位置越靠近入口 Nu与NuH重合程度越差，但是无论在哪种情况点火完成后Nu与NuT重叠。为减小反应器整体温升梯度可以采用分段延轴向增大催化剂活化能的方法。 其次建立吸/放热耦合平板式反应器模型，以甲烷燃烧和甲醇水蒸气重整制氢为目标体系进行数值模拟，主要考察反应器壁面导热系数、尺寸和催化剂分布对反应器性能的影响，研究发现在保证重整通道反应完全的情况下可以适当调节燃烧通道的进口浓度、速度来减小“热点”;当燃烧反应与重整反应重叠程度良好时壁面导热系数对反应器整体温度影响不大。在保证燃烧通道前端出现点火时采用减少后端催化剂负载量的方法扩大燃烧区域来减小反应器整体温度，也可以采用延轴向增大催化剂活化能的方法减少整体温度。 最后在吸/放热耦合平板反应器中加入涂层，考察涂层厚度、孔隙率和负载量对反应器性能的影响，通过计算各部分阻力和入口点火标准找到催化层厚度和负载量的理论最佳值;并发现体相反应与壁面反应的关键不同之处:对于催化层体相反应在完成点火后并不一定进入传质控制状态，因此对于体相反应催化剂分段时可以直接采取改变催化剂负载量来减小入口温升幅度。
结构化催化反应器;吸放热耦合;燃烧通道催化剂;分段涂敷
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
刘辉
2023
中文
TQ032.4
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）