金属基核壳臭氧氧化催化剂的制备及其在高盐石化废水深度处理中的应用
高盐石化废水因其含有多种难降解有机物且具有含盐量高的特点，需要进行深度处理以实现水的回用。非均相催化臭氧氧化(HCO)是一种有效的深度处理方法，其关键是高效稳定简易的臭氧氧化催化剂的设计合成与制备。 本文以Al2O3为载体，以绿色环保的钙化合物作为活性组分，通过聚多巴胺(PDA)的强粘附性以及聚乙烯亚胺(PEI)与PDA的共价接枝对载体表面进行改性，得到了表面作用基团分散性好且丰富的PEI-PDA壳层，经过浸渍-煅烧成功制备了钙基碳包覆核壳臭氧氧化催化剂(Ca-C/Al2O3)。在最优条件下，Ca-C/Al2O3催化臭氧氧化高盐石化废水的COD去除率可达64.4％。在20次循环后其COD去除率仍能在50％以上。Ca-C/Al2O3中碳壳层的构建、钙位点(Ca-O、Ca-N)的引入以及氮的掺杂有利于促进臭氧分解为·OH和1O2，从而实现了高盐石化废水中有机物的高效降解。 为得到稳定性更佳的臭氧氧化催化剂，以铜化合物作为活性组分，利用左旋多巴(L-DOPA)的自聚合反应构建了具有嵌入式铜位点的L-DOPA壳层，L-DOPA还同时作为碳源将Cu(Ⅱ)还原为反应活性更强的Cu(0)/Cu(Ⅰ),建立了浸渍-表面改性-煅烧的制备工艺，成功制备了碳包覆铜基核壳臭氧氧化催化剂(C/Cu-Al2O3)。在最优条件下，其催化臭氧氧化高盐石化废水的COD去除率可达62.5％。在20次循环后其COD去除率能保持在53％以上。C/Cu-Al2O3中铜位点(Cu-O、Cu-N)的嵌入以及碳壳层的构建为催化剂提供了丰富的表面羟基和Lewis酸位点，促进臭氧分解为·OH、·O2-和 1O2,通过自由基氧化途径和非自由基氧化途径共同实现了有机物的高效降解。 本研究通过表面改性增强载体与活性组分间相互作用，并同时将表面改性剂作为碳源形成碳壳层，制备了具有强催化活性和稳定性的新型金属基核壳臭氧氧化催化剂，实现了对高盐石化废水中COD的高效去除,这将为新型高效的臭氧氧化催化剂的设计合成以及高盐石化废水的深度处理提供技术支撑和理论指导。
高盐石化废水;深度处理;臭氧氧化催化剂;金属基核壳结构
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
任钟旗
2023
中文
X703.5
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）