葡萄糖脱水制备5--羟甲基糠醛催化剂的研究
随着社会的发展，人类对于能源的需求量与日俱增。生物质能作为一种可再生能源，逐渐成为关注的热点，将从生物质中所获取的葡萄糖连续、高效地转化为化学品成为了研究热点。然而，在水相中连续的将葡萄糖转化为高附加值化学品依然存在很大挑战。本文研究了催化剂表面酸性位点的组成对葡萄糖脱水反应中产物分布的影响，为水相中进行葡萄糖脱水反应生成5-HMF的催化剂的研制提供了新的思路。 本论文使用连续流反应器，在水相中以传统的ZrO2载体为研究对象，探究了不同的反应温度与还原温度对葡萄糖脱水反应活性的影响。在245℃、5MPaH2的反应条件下得到了100％的葡萄糖转化率以及65.8％的5-HMF的碳摩尔选择性。通过XRD、XPS、NH3-TPD、DRIFT、Py-FTIR表征说明了还原后催化剂具有高活性是因为催化剂表面酸性的增强。之后通过浸渍法负载了金属氧化物助剂并调节了其负载量，发现1SnO2/ZrO2催化剂活性最高，在葡萄糖转化率100％的同时5-HMF的碳摩尔选择性达到了74.1％。通过XRD、XPS、NH3-TPD、Py-FTIR表征发现催化剂表面合适的酸性位点比值L/B决定了5-HMF碳摩尔选择性，该体系中L/B=18.7时5-HMF的碳摩尔选择性最高。 另外，本论文研究了一种新型热稳定性材料Ti3AlC2催化剂在葡萄糖脱水反应中的活性，并通过浸渍法负载金属氧化物助剂以及调节负载量来调控催化剂表面酸活性位点的比值（L/B）。在205℃,2MPaH2的反应条件下，3Cr2O3/Ti3AlC2催化剂的葡萄糖转化率为100％,5-HMF的碳摩尔选择性达到76.5％。通过XRD、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、Py-FTIR等表征说明了引入的活性位点与载体产生了相互作用，改变了表面的酸性种类分布。该变化调整了催化剂表面的L/B值，本体系中L/B=1.1时5-HMF的碳摩尔选择性最高。
催化剂;葡萄糖转化;羟甲基糠醛;MAX材料;酸性位点调控;脱水反应
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
张燚
2023
中文
O643.36
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）