碳酸氢盐辅助CoxSy/γ--Al2O3催化过氧化氢降解头孢类抗生素的研究
随着社会的进步与发展，人类对自身的健康越来越关注，各种保健和医疗用品被大量使用，随之而来的是我国水污染问题越来越严重，其中抗生素废水由于水质成分复杂、难生物降解，浓度较低等问题深受研究人员所关注。非均相Fenton技术作为传统的高级氧化技术在去除抗生素污染物方面研究颇深，但在实际应用过程中存在氧化效率低、pH适用范围窄、催化剂金属离子析出等问题;而碳酸氢盐活化过氧化氢技术作为一种绿色环保的方法也因成本过多、氧化性较差的缺陷难以大规模使用。本研究采用水热合成法制备CoxSy/γ-Al2O3负载型催化剂，通过引入碳酸氢盐为非均相Fenton体系创造一个碱性环境，将碳酸氢盐活化过氧化氢体系与非均相Fenton体系联合起来，考察碳酸氢盐对非均相Fenton反应的强化作用，以头孢氨苄作为模型污染物，研究头孢类抗生素在该体系下的降解效果以及反应机制。 Co与S的摩尔比为1∶1、活性组分与载体的摩尔比为1∶1,180℃水热10 h制备得到的催化剂效果最佳，并在初始pH,HCO3-投加量为5 mM、H2O2投加量为10 mM以及催化剂投加量为0.05 g/L时，催化效果最佳，60 min内可以去除90.0％的头孢氨苄。表征结果表明活性组分均匀的固定到载体上，反应前后无明显变化。 通过模拟计算和全波长扫描推测碳酸氢盐增强非均相Fenton氧化的机制在于碳酸氢盐与催化剂表面的Co（Ⅲ）络合，促进Co（Ⅲ）/Co（Ⅱ）氧化还原对的转换。此外，采用电化学分析验证HCO3-的存在可以加强体系中电子转移，促进体系中活性物种生成。体系中起作用的活性物种有·OH、1O2、O2·-和CO3·-，其中CO3·-占据主导地位。通过密度泛函理论证实碳酸氢盐的存在降低Co（Ⅲ）向Co（Ⅱ）转化的反应能垒，增强体系中活性物种的种类，促进体系氧化污染物的适应性。
抗生素废水;负载型催化剂;钴硫化物;氧化铝;碳酸氢盐;降解效果
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
朱小彪
2023
中文
X703.5
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）