氢气还原凹凸棒石粘土构建类Fenton体系及降解土壤中多环芳烃的研究
凹凸棒石粘土（ATP）因其储量大、铁含量高等优势，被用于构建类Fenton体系以降解水体和土壤中的有机污染物。然而，ATP的直接利用导致其活化过氧化氢（H2O2）生成羟基自由基（·OH）的效率较低，且重复使用性能差，限制了 ATP的资源化利用。研究表明Fe2+含量决定了 ATP类Fenton体系对有机污染物的降解效率。因此，通过改性提升ATP中Fe2+含量及活性，增强ATP类Fenton体系的氧化性能是十分必要的。此外，多环芳烃（如菲）是我国焦化场地污染土壤中常见的有机污染物，严重危害人类健康和生态环境。但目前,ATP类Fenton体系对土壤中多环芳烃的降解效果及机制尚不明确。基于此，本课题采用氢气在不同处理温度下对ATP进行还原，借助扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和比表面积分析（BET）等分析铁组分结构及形态，结合H2O2构建氢气还原ATP类Fenton体系，通过降解实验优化条件参数，阐明氢气还原ATP活化H2O2的机理;在此基础上，筛选出降解活性和稳定性佳的氢气还原ATP,考察氢气还原ATP类Fenton体系对土壤中菲的降解效果，并揭示其降解机制。主要研究结论如下: （1）考察了处理温度200～700℃条件下，氢气还原ATP微观形貌及铁形态的变化趋势，分析了氢气还原ATP类Fenton体系的氧化性能，阐明了氢气还原ATP活化H2O2的机理。研究表明，处理温度200～600℃时，ATP出现团聚现象，且随温度升高团聚现象越显著,但当温度升高至700℃时，ATP团聚颗粒分散，组分出现明显的结构塌陷和弯曲，链层结构被破坏;氢气还原ATP中的Fe2+含量由200℃时的11.5％增加至700℃时的65.1％;当处理温度为600℃时，氢气还原ATP（ATP600）类Fenton体系的降解性能最优，ATP600添加量0.5 g/L、H2O2 浓度 16.30mmol/L 及 pH=2,反应时间 60 min,反应温度20℃时，亚甲基蓝降解率为97.72％,重复4次，其降解率仍高于90.00％;ATP600稳定的团聚体结构及其高Fe2+含量是其促进H2O2持续分解为·OH,增强亚甲基蓝降解的主导因素。 （2）系统评估了 ATP600类Fenton体系对土壤中菲的降解效果，优化了反应参数，揭示了 ATP600类Fenton体系氧化降解菲的机理。研究发现，H2O2添加量及投加方式、ATP600添加量、水土比、pH值及反应温度对土壤中菲的降解影响显著。当ATP600添加量31.14 g/kg、H2O2（一次性投加）添加量37.52 g/kg、水土比1.8∶1、温度20℃和pH=2,反应48 h 土壤中菲的降解效果最佳，降解率为67.13％。自由基淬灭实验及电子顺磁共振分析证实，ATP600表面产生的·OH是导致土壤中菲降解的主要原因。
土壤污染;凹凸棒石粘土;氢气还原法;类芬顿体系;多环芳烃;降解机制
北京化工大学
硕士
材料与化工
张法智;修冰水
2023
中文
X53;X505
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）