用于CO2吸附的分子筛整体结构化成型研究
因为分子筛具有低成本、优异的化学和热稳定性，在CO2吸附分离领域具有良好的应用前景，但分子筛均为粉体结构，在工程上无法直接应用，需进行整体结构化成型。水柱成型法具有成球迅速、产品粒径均一、成型条件温和与绿色环保等特点。本文采用海藻酸盐水柱成型法制备了具有合适强度、CO2吸附效率较高的分子筛球形颗粒。主要工作内容如下: (1)基于海藻酸钠水柱成型法，制备了 NaY、NaX球形分子筛。探究凝胶时间、凝胶液中钙离子质量分数、浆料中海藻酸钠(SA)含量、浆料中分子筛含量对小球成型过程、球形度、强度、CO2吸附量的影响。当凝胶时间为12 h、凝胶液中钙离子质量分数为2％、浆料中SA含量为1.0％、浆料中NaY含量为12.5％时，制备得到的NaY球形颗粒强度为12.6 N,CO2 吸附量为 29.37mL/g(25℃,0.1 bar),保留 NaY 原粉 82％的吸附量，吸水率为338.82 mL/g(25℃,40％相对湿度)。浆料中SA含量为1.2％、NaX含量为12.5％时制备的NaX球形颗粒强度为13.9 N,CO2吸附量为48.57 mL/g(25℃，0.1 bar),保留NaX原粉89％的吸附量，吸水率为330.60 mL/g(25℃,40％相对湿度)。研究表明，NaX分子筛更适合采用海藻酸钠水柱成型，球形颗粒具有强度高、球形度好和CO2吸附性能保持度高等特点。 (2)基于海藻酸钠辅助水柱成型法，制备了稳定性较好的NaX球形分子筛。探究了粘结剂种类以及添加量对球形颗粒性能的影响。当选用粘结剂为硅溶胶且添加量为40％时制备的球形颗粒强度为10.3 N,CO2吸附量为 20.83 mL/g(25℃,0.1 bar),吸水率为 176.47 mL/g(25℃,40％相对湿度)。研究表明，采用该方法制备的球形颗粒稳定性较好，与采用海藻酸钠水柱成型法制备的NaX球形颗粒相比，尽管吸水率也有大幅度下降，但是CO2吸附量下降更多。 (3)引入氟化钠和有机胺制备改性分子筛，并用海藻酸钠水柱成型法制备球形颗粒。探究了不同碱度下加入氟化钠和有机胺对分子筛CO2吸附性能的影响。制备得到的改性分子筛在25℃,0.1 bar下CO2吸附量为57.86 mL/g,在40％相对湿度下吸水率为288.83 mL/g。改性分子筛制备的球形颗粒在25℃，0.1 bar下CO2吸附量为49.26 mL/g,在40％相对湿度下吸水率为310.31 mL/g。研究表明，改性分子筛与NaX分子筛相比,吸附量提高5.5％,吸水率下降9.4％;相较于NaX球形颗粒，采用改性分子筛成型后吸附量提高1.5％,吸水率下降6.0％。
分子筛;球形颗粒;水柱成型法;海藻酸钠;二氧化碳;吸附性能
北京化工大学
硕士
材料与化工
密建国;谢元
2023
中文
TQ424
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）