MnxFeyO活化过硫酸盐降解焦化场地土壤中多环芳烃研究
多环芳烃(PAHs),对人体具有致癌性、致畸性、致突变性。由于不当的工业源排放导致大量多环芳烃沉积在土壤中，造成大量焦化场地遗留，如何有效降解焦化场地土壤中的多环芳烃是目前的热点问题之一。过硫酸盐氧化技术近年来受到广泛关注，具有高效、低成本等优点。 论文首先制备了系列MnxFeyO,通过结构表征和性能比较，筛选活化性能最佳的MnxFeyO;其次探究反应条件对MnxFeyO活化过硫酸盐降解PAHs效果的影响，获取最优反应条件;最后探究了有机溶剂萃取协同MnxFeyO活化过硫酸盐降解土壤中PAHs效果和反应机制。研究为实际污染场地修复技术提供了新思路，本文主要得到以下结论: (1)制备不同Mn/Fe比例的MnxFeyO活化剂，采用SEM、XRD、XPS、BET等手段对其进行表征，结果表明成功合成尖晶石型MnxFeyO。通过比较不同Mn/Fe摩尔比的活化剂性能发现，当Mn∶Fe为4∶1时其活化性能最佳。 (2)考察了氧化剂投加量、活化剂和氧化剂比例、水土比等因素对MnxFeyO活化过硫酸盐降解土壤中PAHs的影响。结果表明当过硫酸盐投加量为1mmol/g,MnxFeyO/PDS摩尔比为1∶10,水土比为2∶1时，在初始pH为6.7,反应4h条件下，土壤中PAHs降解率达73.60％。 (3)探究不同有机溶剂萃取协同MnxFeyO活化过硫酸盐降解土壤中PAHs。结果表明正己烷相较于其他的单个或混合有机溶剂体系萃取效果更好，当土壤与正己烷固液比1∶2,超声萃取30min后进行氧化，土壤中的PAHs降解率最终可达92.21％。活化剂在氧化阶段进行投加效果最佳。 (4)通过分析萃取前后土壤有机质变化，反应体系中自由基的形成,探究了正己烷萃取协同MnxFeyO活化过硫酸盐降解土壤中PAHs的机理。FTIR分析表明，正己烷萃取使得土壤颗粒内的PAHs向土壤表面迁移，易于与活化剂和氧化剂接触，提高多环芳烃的降解率。反应前后土壤的性质变化分析表明，土壤中的有机质含量下降，PAHs等有机质在氧化过程中发生矿化。EPR结果表明，MnxFeyO活化过硫酸盐产生SO4·-、·OH和O2·-自由基，其中SO4·-和·OH在反应过程中起主要作用。
焦化场地土壤;多环芳烃;过硫酸钠;铁锰氧化物;MnxFeyO;生态修复
北京化工大学
硕士
资源与环境
徐仲均;刘渊文
2023
中文
X53
2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）