水滑石基催化剂的制备及其光降解和催化转移加氢性能研究
环境污染与能源短缺是经济和社会发展所面临的两大挑战。水滑石材料具有特殊的主客体结构、大的比表面积、可调变性，且由水滑石衍生的复合金属氧化物可以实现掺杂金属以原子水平高度分散。水滑石及其衍生物在光催化降解有机污染物和生物质的催化氢转移中展现出优异的催化性能，具有较好的工业应用潜力。本论文以MgAl水滑石基材料为催化剂，研究了其在光催化降解盐酸四环素和催化氢转移糠醛制糠醇反应中的催化性能。主要的研究内容与结论如下: 采用共沉淀法合成了不同Mg/Al摩尔比的MgxAl水滑石催化剂。结果表明，增大Mg/Al摩尔比可以提高催化剂比表面积并减小晶粒尺寸。SEM表征发现，当Mg/Al摩尔比从2增加到6时，水滑石纳米片平均厚度从28nm减小到16nm,并且堆积变得更加蓬松。在光催化降解盐酸四环素（TC）的测试中，我们发现可通过提高Mg/Al摩尔比（≤6）来提高水滑石的光催化性能。其中，Mg6Al样品表现出最佳的催化活性，在70min内，对50ppmTC的降解效率为92.9％。这是因为更薄的纳米片和更蓬松的结构，使样品有更大的比表面积，并有利于光的吸收和光生电荷的迁移。循环稳定性结果显示,催化剂在连续使用4次后活性基本没有变化，有较好的稳定性。 采用共沉淀法,用Fe3+取代MgAl水滑石中的Al3+,合成了MgAlFe水滑石前驱体，经400℃热处理后得到了Fe3+高度分散的复合金属氧化物cHT-MgAlFe-x（x为Fe/（A1+Fe）摩尔比）。通过改变Fe含量，研究了复合金属氧化物的晶体结构和表面性质、及其与催化性能的构-效关系。由于大离子半径Fe3+的引入，水滑石前驱体的热稳定性下降，使得衍生的复合金属氧化物堆积变得更加致密，比表面积随Fe取代量的增加而减小。CO2/NH3-TPD表征结果表明:随Fe取代量增加，表面碱性位数量逐步增加，而表面酸性位数量急剧减少。测试了以异丙醇为氢供体，催化氢转移糠醛制糠醇反应性能，发现样品cHT-MgAlFe-0.5有最佳的催化活性，在130℃反应2h,糠醛转化率为63.5％,糠醇的选择性为85.2％。酸、碱位毒化实验发现，碱性位在反应中起着比酸性位更重要的作用，进而提出了在MgAlFe复合氧化物上催化氢转移糠醛制糠醇的反应机理。循环试验表明，回收催化剂在经过焙烧去除表面吸附的有机物后，活性可以得到恢复。
水滑石;光催化降解;复合金属氧化物;糠醛;催化氢转移
武汉纺织大学
硕士
化学工程与技术
朱君江
2023
中文
O647.33
2023-08-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）