金属离子液体材料的合成及高效分离氨的过程研究
工业上含氨尾气的大量排放，造成了严重的环境污染和资源浪费。传统脱氨工艺如水洗法和酸洗法存在着能耗高、资源浪费和易引发二次污染等局限性。离子液体以其极低挥发性、高溶解性和结构可设计等特点，在氨气分离领域展现了很好的应用前景。目前，文献报道的大多是采用常离子液体吸收NH3，存在吸收容量低、选择性差、溶剂循环量大等问题。为进一步提高离子液体对NH3吸收性能，本课题设计合成出了一系列金属配合物离子液体及其负载材料，并对其不同条件下吸收/吸附量、选择性和循环性，以及吸收/吸附机理进行了研究，为新一代离子液体法气体分离技术提供了基础数据。本论文的主要研究内容及成果如下: 采用直接合成法合成了一系列含金属配合物阴离子的功能离子液体，通过核磁共振法、傅立叶红外光谱法、元素分析等对其结构进行表征，测定了其物性数据如热分解温度(Td)、熔点(Tm)、密度(ρ)、粘度(η)和含水量等。 通过重量法测定了金属离子液体在不同温度和压力下对NH3的吸收性能，与常规离子液体对比，金属络合阴离子的引入可大幅提高NH3吸收量，其中[Bmim]2[NiCl4]和[Bmim]2[CuCl4]的吸收量最大，分别为0.195gNH3·gIL-1(343.15K,0.1MPa)和0.172gNH3·gIL-1(303.15K,0.1MPa)。通过五次循环实验发现[Bmim]2[SnCl4]具有非常好的再生性，其他金属离子液体解吸较困难。通过对比吸收前后金属离子液体的红外谱图和量化计算，发现[Bmim]2[CuCl4]与NH3之间发生了络合反应，而[Bmim]2[SnCl4]与NH3之间则存在较强的氢键作用。 针对金属离子液体粘度高的问题，通过浸渍蒸发法制备了硅胶负载型金属离子液体材料，通过红外光谱、BET和热重等手段对固载材料进行了表征。通过重量法考察了不同温度、分压和负载量条件下对离子液体负载材料的吸附性能的影响及其循环再生性能。研究表明，金属离子液体浸渍在硅胶上可以增大其与NH3的接触面积，提高吸附速率，同时提高硅胶对NH3吸附量，且随离子液体负载量的增加而增加。在负载量达50wt％时，吸附量可达到99.53mgNH3·gIL-1。离子液体负载材料吸附量的增加主要归因于金属离子液体与NH3之间的化学络合作用和氢键作用。本课题的研究为开发高效的NH3分离技术提供了新思路。
金属离子液体材料;金属络合阴离子;直接合成法;氨气体;吸附分离
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
李建伟;张香平
2018
中文
TQ113.2
2023-07-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）