水环境中典型药物和个人护理品的赋存特征及环境风险评价
近年来，药物和个人护理品(PPCPs)已作为一种新兴的痕量污染物被全球的科研工作者所关注，由于缺乏相关环境标准的制约，其使用以及排放并未受到监管。它们持续不断地输入并积累到环境中，最终威胁人类健康。了解PPCPs的环境行为、去除行为以及生态风险对控制PPCPs的传播至关重要。因此，本研究以22种PPCPs为目标污染物，识别了其在地表水中的赋存特征，在污水处理厂的去除行为以及潜在环境风险。选取地表水中浓度最高的咖啡因以及典型的难降解污染物卡马西平作为模型污染物，探究了实际水体中上述两种污染物的光解行为及机理，分析了光降解后的急性毒性变化。结果表明: (1)22种目标PPCPs在北运河流域地表水中均有检出，PPCPs总浓度范围为132ng/L～25474ng/L。咖啡因、避蚊胺、美托洛尔、双氯芬酸以及卡马西平在北运河地表水中浓度较高(＞50ng/L)。不同种类PPCPs呈现出不同的时空分布特征，13种PPCPs在干季的浓度为湿季的1.1～53倍。农业用地的PPCPs浓度水平显著高于建筑用地，且污染水平和经济发展水平（人口密度、人均GDP）呈显著负相关(p＜0.05)。风险评价结果表明避蚊胺，卡马西平，吉非罗奇和三氯卡班具有较高的风险（风险熵值RQ＞1）。敏感物种分布法与安全阈值法联合分析表明PPCPs即使在浓度很低的情况下也会对水生生物产生潜在影响，三氯卡班为北运河流域中风险最高的物质。 (2)对北京市3个污水处理厂中PPCPs的分布进行分析，22种PPCPs在进水中均被检测到。咖啡因是进水中的主要化合物，浓度为27104ng/L。氧氟沙星以较高的浓度在活性污泥中被检出，浓度为5419ng/g。PPCPs在3个污水处理厂中的去除率范围为23.0％～99.6％。在二级处理工艺中膜生物反应器对PPCPs的去除效果最好。三级处理阶段的臭氧以及膜处理工艺可以进一步去除难降解PPCPs。整合分析定量地阐明了三级处理工艺在强化PPCPs去除上的作用。风险评价结果表明，进水中避蚊胺、咖啡因和奥克立林的RQ远远高于1.0，出水中奥克立林的RQ值高于1.0，具有高风险。 (3)为进一步探究实际水体中PPCPs的光化学行为，详细探究了卡马西平和咖啡因在模拟太阳光和紫外条件下的光降解情况。模拟太阳光条件照射4h后卡马西平和咖啡因浓度几乎没有变化，而紫外光辐射条件下的去除率分别为89.2％和71.8％。1O2和·OH在污染物的去除中起主要作用。在紫外光解过程中，实际水基质中污染物的去除效果更好，说明实际水体中存在光催化剂产生活性物质。其中NO3-和pH对两种物质的去除过程影响较大，并随着NO3-浓度的增大促进效果逐渐增强，酸性条件下(pH=3)两种污染物的去除明显增强。HCO3-和腐殖酸由于其具有自由基淬灭的性质对污染物的去除具有轻微抑制作用。采用液相色谱串联飞行时间质谱对卡马西平和咖啡因降解中间产物进行识别，发现羟基化、水解、环化和开环反应是主要反应过程。最后，对紫外光降解前后溶液的急性毒性进行分析，结果发现紫外光辐射后溶液急性毒性均有所增加，并且两种污染物会产生复合毒性。 本研究全面分析了PPCPs在地表水、污水处理厂以及光降解中的环境行为并采用多种风险评价方法进行生态风险评价，对控制污染物进入水环境、筛选高优先级的污染物指标并制定相应的环境标准提供了必要的理论证据。
水体污染;典型药物;个人护理品;赋存特征;生态风险
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
张婷婷
2021
中文
X52;X502
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）