多孔3D g--C3N4基复合光催化剂的制备及可见光下产氢性能研究
石墨相氮化碳(g-C3N4)因其制备方法简单、原料廉价、物理化学稳定性好以及带隙可调变等诸多优点在光催化裂解水产氢领域引发广泛的关注。利用传统的直接热聚合法得到的g-C3N4呈现出堆叠的块状结构，导致其比表面积小且吸光能力有限，从而使其光催化性能差。为克服这些缺陷，本论文以设计廉价、高性能的g-C3N4基光催化剂为起点，采用形貌调控改善其比表面积、增加参与反应的活性面积，并通过与其它材料复合，来寻找有潜力的光催化产氢助催化剂，以提高光催化产氢效率，为可见光下产氢的g-C3N4基光催化剂的制备做出探索。具体研究内容如下: (1)以三聚氰胺和氰尿酸作为前驱体，并以水作为溶剂通过超分子自组装得到前驱体，然后经一步热聚合得到由多孔纳米片构成的三维互联框架形貌的3Dg-C3N4(DCN)，其比表面积达到112.3m2g-1。之后，采用简单的水热法制备了非贵金属助催化剂1T-WS2，并通过自组装的方式与DCN复合，制备出多孔3Dg-C3N4/1T-WS2复合光催化剂。光催化产氢测试表明，在λ≥420nm的可见光下优化负载量后3Dg-C3N4/1T-WS2(DCN-25％)的产氢速率约为218μmolg-1h-1是未负载助催化剂的DCN的18倍，且经历5个光催化循环产氢测试后产氢量没有明显降低。光电化学测试以及荧光光谱测试的结果表明1T-WS2可以显著增强复合光催化剂的电荷传输并抑制电子-空穴对复合，证明了1T-WS2是一种有潜力的光催化产氢助催化剂。 (2)为避免在负载助催化剂过程中破坏DCN的形貌或在DCN分子结构中掺入其他杂原子，选用一个合适的负载助催化剂的方式非常重要。本研究在维持DCN多孔三维互联框架形貌的基础上，采用原位光沉积的方式将NixP精确的沉积在DCN的电子传输出口处，最终制备出多孔3Dg-C3N4/NixP复合光催化剂。光催化产氢测试结果表明，在最优光沉积时间20min下的DCN-20样品的光催化产氢速率达到1720μmolg-1h-1，其性能远远大于纯DCN(12μmolg-1h-1)和BCN/NixP(BCN-20)(15μmolg-1h-1)，且在经历5个光催化循环产氢测试后性能没有明显降低。紫外可见光吸收测试表明，DCN-20有着更强的可见光吸收。光电化学测试与荧光光谱对光催化性能增强的原因进行探究，结果表明，DCN-20具有更高的载流子分离与传输速率以及更小的传输电阻，为非贵金属的g-C3N4基光催化剂的制备提供新的研究思路。
三维石墨相氮化碳;金属相二硫化钨;过渡金属磷化物;可见光产氢;复合光催化剂
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
陶霞
2021
中文
O643.36
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）