钴基费托合成催化剂制低碳烯烃的研究
在21世纪的大型化工生产中，低碳烯烃的地位非比寻常。随着世界石油储量的日益缩减，通过转化源于非石油资源的合成气(CO和H2的混合气)来生产低碳烯烃越来越受到学术界和工业界的关注。与其他工艺相比，费托合成制烯烃的工艺流程较短、能耗较低，使用的原料气价格低廉。经过该工艺路线生产的烯烃及其它产物既安全又环保，符合绿色、可持续发展理念。而在费托合成制烯烃反应过程中，催化剂无疑起着决定性的作用。其中钴基催化剂的使用周期长、活性稳定且容易调节产物分布，是目前科学研究的热点。 本论文使用已知制备方法的Co3O4催化剂，用过量浸渍法在其表面负载金属钠助剂，在保证活性稳定的前提下努力实现低碳烯烃的高选择性。运用XRD、H2-TPR、XPS等表征手段对Co3O4催化剂的晶粒大小、元素分布、还原性等性质进行了研究，进而证明实验数据的合理性。 首先确定Co3O4催化剂的最佳制备和反应条件，发现焙烧条件设置在300℃、4h，反应压力设置在1MPa时催化剂可以保持较高的活性。确定了制备条件和反应条件后将钠负载到Co3O4催化剂上，观察其费托性能变化。分别选用柠檬酸三钠和氢氧化钠作为钠源;当负载量达到2wt％Na时，两种经过钠助剂改性的Co3O4的低碳烯烃选择性和C2～C4烃的烯烷比均达到最高值(柠檬酸三钠:33.28％、3.81;氢氧化钠:34.05％、3.72)，并在反应过程中能保持良好的活性。负载金属钠助剂后，产物中的低碳烯烃的含量和C2～C4烃的烯烷比明显上升。随后用XRD、H2-TPR、XPS、CO2-TPD等表征从侧面论证了两种经过钠助剂改性的Co3O4的费托性能差异(主要是对比低碳烯烃选择性和C2～C4烃的烯烷比之间的差异)，进一步说明了实验数据的合理性。
低碳烯烃;钴基费托;一氧化碳;Co3O4催化剂;钠助剂
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
张燚
2021
中文
O643.36
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）