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铝合金还原二氧化碳及铜基催化剂原位制备研究

杨朝阳
北京化工大学
引用
CO2加氢还原是CO2再利用和应对温室气体效应的重要途径,Cu基催化剂(CuZnAl、CuMgAl)是热催化还原CO2工业生产常用的催化剂,其传统的制备方法——共沉淀法需要经历混合、沉淀、结晶、过滤、洗涤、干燥、氢气预还原等多道工序,工艺流程十分冗杂。此外,氢气的运输和储存存在较大安全隐患。  本文提出不同化合价态Cu催化Al合金原位加氢还原CO2同时制备Cu基催化剂的新方法。研究了Al合金对CO2原位加氢还原性能及其影响因素(合金种类、合金组成、铜源种类、铜负载量、碳源种类、碳源浓度、反应时长、反应温度等)。采用气相色谱、核磁共振波谱仪(NMR)测定气、液相产物组成,X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)等方法分析所合成催化剂的形貌结构与组成差异。主要结果如下:1、AlZn合金催化还原CO2的气相产物包括CO、CH4,而AlMg合金、AlCu合金则以CH4为主,HCOOH是三种合金共同具有的主要液相产物;2、催化性能从高到低排序为AlCu合金>AlMg合金>AlZn合金,其中AlCu50合金在24h、210℃的条件下获得了最高转化率37.2%,约是AlZn合金的4.1倍;3、AlZn合金反应后得到的催化剂材料主要成分为Cu和锌铝尖晶石,而AlMg合金和AlCu合金反应后为Cu和镁铝水滑石。本研究为催化还原CO2加氢提供了新思路,为Cu基催化剂的制备提供了新方法。

铝合金;热催化;二氧化碳;铜基催化剂;工艺流程

北京化工大学

硕士

环境科学与工程

杨晓进

2021

中文

TG178

2021-09-28(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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