MOF衍生介孔碳材料的制备及其对水中头孢类抗生素的吸附研究
个人护理品和药品(PPCPs)的大量使用和不正当处理不仅给水环境带来了严重的污染问题，还给人类造成了巨大的健康风险，因此PPCPs已成为一种急需解决的新型有机污染物。金属有机骨架材料(MOFs)因结构的可调节性和优越的比表面积，在去除水中多种污染物方面表现出巨大的优势，但微孔结构和较差的水热稳定性使其难以实现对大分子污染物的高效吸附。因此，本研究以头孢类抗生素为目标污染物，致力于制备具有优良孔道结构和稳定性的MOF衍生介孔碳材料，以改善其对水环境中微量大分子抗生素的吸附效果。主要研究内容和结果如下: 1、通过溶剂热法制备Zn-MOF前驱体材料，探究了十二烷基苯磺酸钠、N，N-二甲基十六烷基胺和十八烷基三甲基溴化铵对MC-X碳材料孔径的调控作用。SEM、XRD和FTIR等表征结果表明模板剂不仅能够有效改善材料的孔道和官能团性质，还不会破坏Zn-MOF前驱体的良好形貌和晶体结构。不同材料对头孢他啶的吸附实验结果表明最优模板剂为N，N-二甲基十六烷基胺(CTA)，且当CTA/Zn2+的值为0.3时，MC-0.3材料的孔径为3.94nm，介孔孔容所占比例为97.71％，对头孢他啶的吸附容量高达371.18mg·g-1。 2、探究了不同条件下(温度、离子强度、溶液初始浓度、初始pH值和天然有机物)MC-0.3材料对头孢他啶的吸附效果。通过响应曲面模型对吸附条件加以优化:在温度为25.83℃、初始pH值为4.49、离子强度为0.71g·L-1，模型预测的最大吸附量为471.43mg·g-1。MC-0.3材料经过五次吸附和再生后还能保持90％的吸附容量，表现出良好的稳定性和再生性能。 3、研究了MC-0.3材料对头孢他啶的吸附机理。结果表明头孢他啶在MC-0.3材料上的吸附过程适合用混合一、二级(MOE)动力学模型描述。吸附等温线满足Freundlich等温模型。吸附反应是一个自发性和吸热的多层吸附过程。分子尺寸匹配效应、氢键作用和疏水作用是头孢他啶在MC-0.3材料上吸附的主要机理。 4、MC-0.3材料对不同头孢类抗生素的吸附实验和QSPR模型的分析结果表明，MC-0.3材料对八种抗生素均具有较高的吸附容量。氢键供体数和极性表面积会对吸附性能产生影响。 本文通过模板法制备的MC-0.3材料具有介孔结构、优异的稳定性和高效的吸附性能。模板法有望将微孔材料应用于对水中大分子新兴污染物的去除。
介孔碳材料;MOF衍生;模板剂;孔径调控;头孢类抗生素
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
胡翔
2021
中文
TQ424
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）