基于热力学与机器学习分析离子液体辅助溶剂萃取含油污泥的性能
石油开采和利用过程中产生的含油污泥是石油化工行业需要重点解决的一类典型危险废物。含油污泥含油量一般在15％-50％之间，具有一定的回收价值;但是其成分复杂，含有大量的芳香烃，沥青质和胶粘质等难分离难降解的有机污染物，对其资源化和无害化带来了很大的挑战。因此开发高效油泥处理技术，不仅能够解决油泥造成的环境污染问题，还可以回收原油解决能源问题。本研究提出采用绿色溶剂离子液体辅助萃取含油污泥。使用甲苯作为溶剂，并通过添加多种离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Emim][BF4])，1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸盐([Emim][TA])，1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺盐([Emim][N(CN)2])，氯化胆碱/尿素低共熔离子液体(ChCl/U)，氯化胆碱/乙二醇低共熔离子液体(ChCl/EG)和氯化胆碱/丙二酸低共熔离子液体(ChCl/MA)，辅助溶剂萃取处理含油污泥，提高石油回收效率。 本研究发现，不同离子液体对于萃取体系的促进作用顺序为:[Emim][BF4]＞[Emim][TA]＞[Emim][N(CN)2]＞ChCl/U＞ChCl/EG＞ChCl/MA。其中，[Emim][BF4]能最大程度的提高去除效率，提高了大约20％的去除率;而ChCl/MA对于萃取过程的促进作用最低，只提高了大约5％的去除率。实验结果表明，在同一温度情况下，石油去除率随着土壤颗粒浓度的增加不断下降;而随着温度的不断升高，石油去除率的增高不断变缓。同时，研究也表明:随着温度升高和颗粒浓度增大，活度系数不断降低。这说明颗粒之间的接触和碰撞更加频繁，导致有效吸附位点降低，活度系数降低。等温线拟合的结果显示，Sips-SCA等温线可以更好的拟合萃取过程中，石油从土壤颗粒表面的解吸行为。热力学函数的计算结果显示，△G＜0的结果表明油的解吸反应是自发过程，△H＞0表明萃取解吸的过程是吸热的，△S＞0说明萃取系统的混乱程度增加了。[Emim][BF4]，[Emim][TA]和[Emim][N(CN)2]的△S值较大，ChCl/U，ChCl/EG和ChCl/MA的△S值较小，说明在土壤颗粒和石油界面中，传统离子液体更加易于解离并大大降低二者之间的相互作用力，使得萃取系统具有更高得石油去除率。 随后，测定了六种离子液体和水在不同浓度梯度下的各种理化性质。进一步的，研究了不同离子液体在不同水溶液浓度时辅助溶剂萃取处理油泥时的石油去除率。发现，加入少量水能显著提高离子液体对于溶剂萃取处理油泥的能力。在加入20％的水时，最高可以提高大约10％的萃取效率(ChCl/U)，最低也可以提高大约5％的萃取效率(ChCl/MA)。在所有离子液体中，[Emim][BF4]，[Emim][TA]和[Emim][N(CN)2]溶液都在浓度为60％时取得最佳的处理效果，而ChCl/U，ChCl/EG和ChCl/MA都在质量浓度为40％的时候才能达到最大的处理效果。 利用机器学习方法对实验结果进行学习分析。结果发现:粘度和表面张力与石油去除率之间是反比例关系，粘度和表面张力越大，越不利于萃取处理含油污泥。pH和电导率则和石油去除率之间是正比例关系，pH和电导率越大，越有利于萃取处理含油污泥。此外，岭回归算法分析表明，几种理化性质的对萃取效果的影响大小排序为:电导率＞表面张力＞酸度＞粘度。最后，成功使用3种机器学习算法(岭回归，多层感知机，支持向量回归)对使用离子液体辅助溶剂萃取处理含油污泥的石油回收率做出了较为精准的预测。
含油污泥;离子液体;溶剂萃取;SCA模型;等温线方程;机器学习
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
张婷婷
2021
中文
X74
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）