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基于牛血清炭基材料的制备及其电催化性能的研究

徐惠洁
北京化工大学
引用
随着人类社会的进步和发展,人类的环境保护意识日益增强,燃料电池等能量转换装置对于实现绿色可持续发展具有重要意义,氧还原反应作为燃料电池、金属-空气电池等装置中的阴极反应,过电位高,需要催化剂加速其动力学过程。目前催化反应仍依赖于铂基贵金属类催化剂,而贵金属的高昂成本在一定程度上减缓了燃料电池发展和推广速度,因此,开发具有低成本优势的高活性非贵金属类催化剂十分重要。  本论文开发了一种新型的生成模板法,以废弃动物生物质牛血为前驱体,提高了资源利用率,充分利用其天然含有的有机-无机结构,以制备出具有优异电化学活性和高稳定性的炭基催化剂为目标,以提高催化剂的本征活性为切入点,调控制备过程中的工艺参数,达到优化材料孔隙结构,增加活性位点数量的目的,设计和制备出了一系列非贵金属炭基催化剂,为开发低成本的高效非贵金属炭基催化剂提供了广阔的设计策略和思路。本文取得的主要创新性成果有:  对牛血浆离心分离,以上清液牛血清为前驱体,利用其天然含有的无机-有机结构,开发了一种新型的多孔炭制备方法——生成模板法:将牛血清粉与金属盐一起进行预处理,经过热解和酸洗后,成功制备出具有分级多孔结构和不同掺杂状态的炭材料,其比表面积为804.89m2g-1,总孔容为0.8841cm3g-1,与牛血清直接碳化相比,具有非常明显的差距;将该牛血清炭作为无金属炭基催化剂用于催化氧还原反应,在碱性介质中催化剂具有优异的活性和稳定性,半波电位可达0.88V,且在10000圈循环扫描后几乎没有出现衰减;由该牛血清炭组装而成的锌-空电池也表现出了比商业Pt/C更优秀的性能,在较高的电流密度下具有更高的最大功率密度和稳定性。  以红细胞粉为前驱体,利用冰醋酸法从中提取出具有大环卟啉结构的血晶素;以牛血清粉为前驱体,利用生成模板法制备出多孔炭载体,经过高温热处理,巧妙制备出全生物质的铁、氮共掺杂的氧还原催化剂材料;该铁-氮掺杂炭催化剂在酸性和碱性介质中均具有氧还原活性,在碱性电解液0.1M的KOH中,催化剂的半波电位可达0.86V左右,在酸性介质中过氧化氢产率小于3%,氧还原反应按照近四电子的反应路径发生;此外,利用生成模板法,在预处理过程中加入钼酸铵,制备出牛血清基氮掺杂炭载碳化钼复合电催化剂,其在10mAcm-2电流密度下,析氢过电位为252mV,进一步拓宽了生物质废弃物制备炭基催化剂的应用方向。

燃料电池;电催化剂;生物质;多孔炭;牛血清;氧还原反应

北京化工大学

硕士

材料科学与工程

张正平

2021

中文

TM911.4

2021-09-28(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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