光驱动甲烷转化中水滑石基纳米材料的设计与性能探究
如何高效地开发并利用可再生能源是当今社会面临的一个充满挑战的难题，其对于缓解当前能源危机、治理环境严重污染、促进国民经济快速发展和进一步实现资源可持续利用都具有重大意义。本课题以温和条件下甲烷(CH4)高效转化为目标，结合水滑石(LDHs)的优势和特点，以其作为载体或前驱体，制备了一系列在光驱动CH4转化中具有较高性能和选择性的催化剂，实现了氢气(H2)/乙烷(C2H6)的高效、高选择性制备。采用实验与原位表征技术结合的手段，对催化剂进行微观结构的研究，揭示了其对反应性能的影响。研究内容及结果如下: 1、基于光驱动CH4制备H2温度高、催化活性差、易于积碳导致快速失活等问题，采用液相还原法，合成了具有全波段吸收能力的Ni金属纳米颗粒负载LDH型催化剂。在光热催化CH4蒸汽重整制H2反应中，获得了较高的性能，速率为388.28μmol·g-1·min-1。进一步在室外直接利用太阳光作为唯一外源进行实验性能测试，表现出良好的制氢性能，速率为668.76μmol·g-1·min-1。良好的制氢性能归因于高度分散的金属态Ni，为直接应用太阳能活化CH4制H2奠定了基础。 2、针对CH4偶联制备高附加值产物选择性差、反应温度高、设备复杂等问题，利用LDHs可拓扑转变制备获得具有丰富的界面和缺陷结构的复合金属氧化物(MMO)这一优点，以ZnMgAl-LDH作为前驱体，通过改变焙烧温度，得到了具有异质结构的MgO/ZnO/Al2O3催化剂。在CH4偶联制备C2H6反应中具有较高选择性(94.93％)，并可完全抑制其过氧化为CO2。通过精细结构表征发现其较大的比表面积有利于反应物的吸附，高度暴露的MgO(110)晶面和存在的氧缺陷(VO)可有效改善光生电荷转移/传输。该工作为CH4的高选择性转化提供了新思路。
催化剂;纳米材料;制备工艺;水滑石;光驱动;甲烷转化
北京化工大学
硕士
化学
段雪
2021
中文
TQ426.6
2021-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）