非金属掺杂二硫化钼促进析氢反应的第一性原理计算
二硫化钼(MoS2)由于廉价并且边缘位置具有析氢活性而被认为是一种有前景的析氢催化剂载体。但是由于其活性位点少，导电性差，降低了对氢析出反应的催化效率。非金属掺杂二硫化钼可以有效地提高其催化活性，但是还不清楚其增强体系催化活性的原因。本研究使用密度泛函理论的方法探究了非金属掺杂改性MoS2对其产氢性能的影响规律，筛选了活性极好的掺杂构型。主要内容为: 1.除O族和卤族元素外，其他非金属掺杂剂会在MoS2的带隙中会诱导出不同能量的空电子轨道，使得体系的电子跃迁能垒下降，增加了体系的导电性并且降低S位点价电子层的饱和性，因此增加了S位点对H的吸附强度。 2.碱性环境中，非金属中有空轨道的吸附位点(B、C和Si)，更容易与H2O中的O成键，产生化学吸附，同时会降低H2O中OH键的键能，促进H2O的解离。 3.研究发现使用不同价电子结构的非金属协同改性(如C-As共掺杂和O-P共掺杂)，可以在促进水分子解离的前提下，降低OH基团的脱附过程的能垒，进而加速碱性环境中氢析出反应。 因此可以证明在不同的环境中非金属掺杂MoS2对氢析出反应的有效性，并且据此指导性设计出催化效果更好的催化剂，具有重要的理论意义和实际应用价值。
MoS2基催化剂;非金属掺杂;二硫化钼;析氢反应
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
曹达鹏
2021
中文
O643.36
2021-09-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）