硬模板导出氮掺杂多孔碳氧催化剂的合成及应用
随着人们对可再生能源需求的不断增加，燃料电池、金属-空气电池等新型能源储存器件的商业化进程须进一步加快。考虑到器件内发生复杂的氧还原反应(ORR)与氧析出反应(OER)，用于催化该类反应的贵金属催化剂就占据制造成本一半之多。由此，低成本、高性能的氧电极催化剂研发必不可少。最近，多孔碳材料以其优异导电性、高比表面积等特性受到重视，同时氮原子掺杂及硬模板策略的应用能让材料催化性能得到有效提高。本文探索基于硬模板导出氮掺杂多孔碳材料的制备方法，并将其分别应用在氧还原高效催化与锌-空气电池之中，为氧电极催化剂制备提供新思路。 第一部分，采用硬模板法制备氮掺杂多孔碳(NPC)。该材料在碱性条件下具备媲美于20％Pt/C的氧还原性能(半波电位0.85V)，能高效催化氧还原反应。其高BET比表面积(2511 m2·g-1)能够增加表面暴露的C-N活性位点数量，使得传质过程得到极大程度的优化。并且较大缺陷程度与高石墨氮含量有效改善碳原子周围电子结构。该工作提出一种低成本制备无金属氧还原催化剂的方法，是一种有效的界面调控策略。 第二部分，利用不同活性位点组装在同一复合材料之中的策略制备氧电极催化剂(PA-CoFe@NPC)。其中，由硬模板导出的氮掺杂多孔碳(NPC)内富含的C-N活性位点具备高效催化ORR能力(半波电位为0.85V);同时高电位OER过程中原位生成CoFe-OOH活性位点提供超越IrO2的OER催化性能(OER电流密度达到10mA·cm-2时过电位仅为384mV)。令人印象深刻的是将该催化剂应用在锌-空气电池器件上，具备优于贵金属20％Pt/C+IrO2基电池的充放电性能，最大功率密度达到156.3mW·cm-2，并且能够稳定运行170小时。该工作提出一种新的构建锌-空气电池氧电极双功能催化剂的策略，将不同活性位点组装在同一复合材料之中，不同电催化反应在不同活性位点上进行，为新型氧电极催化剂的制备提供新路径。
氮掺杂多孔碳;金属羟基氧化物;氧还原电催化剂;双功能氧电极催化剂;锌-空气电池
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
曹达鹏
2021
中文
TM911.41
2021-09-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）