Co--Nx基聚合物、多孔碳的制备及其在储能方面的应用
锌-空气电池的阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢，原子级分散Co-Nx被证实可高效催化氧还原反应，然而经过高温热解来得到稳定的Co-Nx基材料结构与组成难以精准控制，未实现Co-Nx活性中心的精准构筑。本论文通过在碳纳米管表面构筑富含Co-Nx活性结构的聚合物，系统研究复合材料的结构、组成、表界面性质与催化氧还原反应性能的关系。 超级电容器所用活性碳材料价格高，比电容低。制备廉价、高比电容碳材料，是提高超级电容器性能和降低成本的重要途径。本论文选择廉价的大宗工业煤针焦锻前焦为原料，使用活化剂KOH进行活化，得到具有多孔结构的碳材料，并研究材料的电容性能。 主要研究成果如下: 1)构建合成具有Co-Nx结构的聚合物，研究了不同碳纳米管、金属和配体比例，对材料的氧还原催化活性的影响。结果表明:金属钴与配体1、2、4、5-四氨基苯摩尔比为2∶1，碳纳米管理论掺杂量为30％(80mg)时，材料(CN4-2Co@80CNTs)具有良好的氧还原催化性能，半波电位为0.83VvsRHE，其氧还原催化性能略低于20％Pt/C(0.1MKOH半波电位为0.91VvsRHE)。将材料CN4-2Co@80CNTs应用于锌-空气电池，最大功率密度94.5mW/cm2(对应电流密度为145.2mA/cm2)，以电流密度为10mA·cm-2放电时，可以连续稳定放电19h。 2)采用煤针焦锻前焦处理得到的前驱体为原料，选择KOH作活化剂，研究了前驱体与KOH的之间的质量比和活化温度对合成多孔碳材料结构及其电化学性能的影响。实验结果显示:当前驱体与KOH质量比为1∶3时，合成的多孔碳材料(coal-3 KOH-750)具有比较高的BET面积1633m2/g，电流密度为0.2A/g时，质量比电容为237F/g，约为传统商业活性炭的二倍。电流密度为0.5A/g，恒流充放电3000个循环后，电容性能保持在92％左右，具有较高的稳定性。
锌-空气电池;超级电容器;Co-Nx基催化剂;氧还原反应;多孔碳
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
程元徽
2021
中文
TM911.41;TM53
2021-09-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）