固体酸催化剂的制备及其催化Fries重排反应性能
该工作研制了一系列层柱结构和负载型的多孔性固体酸催化剂.通过乙酸苯酯Fries重排反应催化性能评价,筛选出了两种性能优良的催化剂,并对其催化性能进行了系统的研究.在催化剂的制备过程中,我们合成出一系列层柱结构和负载型固体酸催化剂,包括:混合铝铬氧化物柱撑磷酸锆、磺化苯膦酸锆、混合铝铬柱撑蒙脱土、杂多酸柱撑水滑石、氧化铬柱撑层状钛铌酸,层状表面相猗基固体酸及多种载体负载硫酸锆催化剂.通过多种手段对制备的各催化剂的结构特性进行了表征,特别是对制备混合铝铬氧化物柱撑磷酸锆的影响因素进行了深入的探讨.通过乙酸苯酯的Fries重排反应催化性能评介发现,由硅胶载体负载硫酸锆制得的层状表面相锆基固体酸催化剂具有优异的催化性能.其催化重排反应的活性和选择性均优于分子筛,并且在对邻位和对位乙酰基苯酚产物的选择性上,表现出不同于其它分子筛催化剂的特点.β沸石上的Fries重排反应的催化性能研究表明,β沸石的Si/Al比对反应的总活性影响不大,但Si/Al的降低有利于重排选择性的提高、降低邻/对比.脱铝导致β沸石有效酸中心含量下降,重排总选择性降低;非骨架铝和半骨架铝脱除后,β沸石结晶度下降,邻/对比上升;完全脱铝导致沸石的结构被破坏、副产物的产率提高,催化活性有所上升.四水硫酸锆的负载造成了β沸石表面酸中心被覆盖,催化活性降低,四水硫酸锆成为催化活性中心,邻/对位比发生变化.
催化性能;固体酸;催化剂制备;乙酸苯酯;Fries重排;固体酸催化剂
北京化工大学
硕士
应用化学
郭灿雄
2001
中文
TQ426.6
85
2004-04-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）