共价有机聚合物的制备及其检测和去除Hg2+的双功能应用研究
随着城市化和工业化前进的步伐不断加速，各种各样的污染问题随之而来，重金属离子的污染尤为突出。汞离子是环境中毒性最高的重金属离子之一。它不仅污染环境，而且威胁着人类和动物的健康。因此，越来越多的研究人员致力于Hg2+的检测或者去除研究。近年来，有研究者提出了以多孔材料如MOFs和COFs来实现具有同时检测和去除Hg2+的双功能材料的概念。在本论文中，以共价有机聚合物(COPs)材料为平台，利用1，3，5-三-（4-溴苯基）苯和对1，4-二溴-2，5-双（（乙硫基）甲基苯之间的Yamamoto偶联反应制备了硫醚修饰的COPs材料COP-108-S（没有硫醚修饰的COP-108做为对照材料），并研究了该材料在荧光检测选择性识别和去除Hg2+性能。首次实现了COPs在荧光检测和吸附去除Hg2+的双功能应用。 一方面，将COP-108和COP-108-S作为荧光探针，分别检测Hg2+、Fe3+在内的13种重金属离子。发现COP材料可以识别Hg2+和Fe3+，并巧妙的运用逻辑门原理，有效的区分了Hg2+和Fe3+。COP-108-S由于硫醚基团的存在，对Hg2+的特异性识别优于COP-108。随后通过荧光滴定实验得到了COP-108-S检测Hg2+的Ksv值为COP-108的四倍多，计算得到Hg2+检测极限为1.44mM。最后，完成了COP-108-S荧光检测Hg2+的抗干扰性和可回收利用性，发现COP-108-S对Hg2+的检测不受其他金属离子的干扰，并且在五次回收利用后检测效果下降可以忽略不计。 另一方面，研究了COP材料对水溶液中Hg2+的吸附能力，从吸附等温线可以看出，COP-108-S的吸附量比COP-108高一个数量级，等温线符合朗格缪尔等温模型且计算得到最大饱和Hg2+吸附量为241mg g-1。COP-108-S对Hg2+的动力学吸附过程符合准二级动力学模型，说明吸附是物理吸附和化学吸附相结合，并且以化学吸附为主。在材料大过量时具有高达99％的去除率。为了调查可实际应用的潜力，完成了快速过滤去除实验和循环利用实验，结果表明COP-108-S在快速过滤去除实验中表现出86％的去除率，由于其碳-碳键连接具有良好的回收率和5次循环回收利用后依然保持99％的去除率的优异性能。证明了COP-108-S对Hg2+去除的实际应用潜力。
重金属污染;共价有机聚合物;制备工艺;二价汞;荧光检测;吸附机制
北京化工大学
硕士
化学工程
曹达鹏;马志远
2021
中文
X131
2021-09-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）