Mn--Ce@AC催化剂的制备及臭氧催化氧化研究
工业废水可能包含重金属，油乳液，无机和有机化合物，由于它们在水中的溶解度，持久性和难降解性，因此很难去除。开发高级氧化技术处理水污染问题成为了低浓度有机废水处理领域的研究重点，臭氧催化氧化技术因为其反应条件温和，成本较为低廉，对于低COD水体的处理效果优秀而受到广泛的关注。本文对活性炭基负载锰铈催化剂的制备及其在臭氧催化氧化技术中处理低浓度苯胺有机废水的应用展开研究。 首先对非均相臭氧催化氧化催化剂的制备进行了优化。与传统的等体积浸渍法或是过量浸渍法不同的是，本课题对催化剂制备进行了优化处理，加入超声，旋蒸工艺使得前驱体溶液能够被吸收得更为均匀，充分，利用旋蒸能够保证活性组分的精确负载，利用ICP，XRD等表征手段对负载结果进行了验证。 其次，研究了不含活性金属组分的催化剂和以活性炭为载体的负载型催化剂对臭氧催化氧化苯胺的影响。分别以锰，铈和锰铈混合物为活性组分。试验所用催化剂的负载量分别为5wt％，10wt％，15wt％和20wt％，不同锰铈比的复合催化剂催化剂的负载量为20wt％，摩尔比的锰和铈分别为1∶1，1∶2，1∶3，2∶1和3∶1。以水样中的苯胺浓度和水体的COD含量为测试指标，考评催化剂反应活性，实验采用间歇反应的方法，寻找最为合适的催化剂，并对催化剂进行了一系列表征。10wt％Ce@20-40目AC为最优选项，其COD去除率(反应时间为150分钟，下同)为88.89％。铈，锰复合催化剂总体上表现出比单独锰催化剂更为优秀的反应活性，最高者的COD去除率为84.39％，但仍不及铈催化剂。综上所述，在三个体系的催化剂中，以10wt％Ce@20-40目AC综合考量最为优秀。 最后，选择反应活性最佳的催化剂进行反应条件优化。对10wt％Ce@20-40目AC的实验条件进行研究，主要考察了催化剂的投加量，初始模型化合物(苯胺)浓度，初始溶液酸碱度，淬灭剂的加入对反应结果的影响进行研究，同时，还结合气相色谱-质谱联用(GC-MS)对反应中的水体进行苯胺降解的中间产物分析。结果表明，反应活性最好的初始溶液pH是在10.07，臭氧催化氧化更适用于低浓度模型化合物浓度，淬灭剂叔丁醇的加入致使苯胺的降解速率大幅度下降，这说明在臭氧催化氧化苯胺的过程中存在着羟基自由基生成，催化臭氧化苯胺降解主要的中间反应产物有甲酰苯胺，硝基苯，偶氮苯，吲哚。 综上所述，活性炭基负载铈催化剂用于臭氧催化氧化技术处理低浓度苯胺有机废水是非常有效的。
臭氧催化氧化;非均相催化剂;苯胺;活性炭
北京化工大学
硕士
化学工程
朱吉钦;许健
2021
中文
TQ426.7
2021-09-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）