甲醇芳构化ZSM--5分子筛催化剂成型研究
本文以甲醇芳构化(MTA)为模型反应，运用BET、压汞法等表征方法，系统地考察了成型条件对ZSM-5分子筛催化剂宏观性能(芳烃质量收率、芳烃选择性和侧压强度等)的影响。 在实验室可以稳定合成ZSM-5分子筛的基础上，用齐创新材料科技有限公司的100L动态合成釜进行了ZSM-5分子筛的中试放大制备。表征和评价结果表明，放大制备所得ZSM-5分子筛形貌和甲醇芳构化性能与小试样品差别不大，但其结晶度略低于小试样品，这一差异可能是由于中试所用工业级原料纯度低于实验室原料。 以单因素实验法考察胶溶剂硝酸、粘结剂SB粉、助挤剂田菁粉、水粉比以及扩孔剂种类等成型条件对成型催化剂物化性能的影响。结果表明:(1)成型催化剂侧压强度随硝酸用量增加呈现先增后减的趋势，随水粉比的升高逐渐减小，随SB粉用量、焙烧温度的增加逐渐增大;添加扩孔剂后催化剂颗粒的侧压强度均有下降;(2)随着硝酸用量、焙烧温度的增大，其芳烃选择性和收率均先增后减;水粉比、SB粉及田菁粉用量对成型催化剂的催化性能影响较小;(3)以PEG20000为扩孔剂的成型催化剂催化性能优于PEG200、甲基纤维素以及尿素扩孔剂。 以颗粒催化剂侧压强度、芳烃收率为目标函数，通过正交实验法综合考察了SB粉、硝酸、田菁粉和PEG20000的用量对ZSM-5成型催化剂性能的影响，最终确定其成型条件为:硝酸15％、SB粉35％、田菁粉3％、PEG20000用量5％、水粉比0.9。 基于相对适宜成型条件下制备的催化剂颗粒，以芳烃质量收率为目标函数，考察了工艺条件对MTA过程的影响。结果表明:(1)甲醇质量空速越大，其芳烃选择性和质量收率越低，催化剂越易失活;(2)温度对芳烃选择性、收率有一定影响，但对甲醇转化率影响不大。最终确定其操作条件为:评价温度450℃、甲醇质量空速1.5h-1，且在此操作条件下反应的芳烃收率最高为24.7％，芳烃选择性最高为59.7％。
ZSM-5分子筛;甲醇芳构化;挤条成型;工艺条件;中试放大
北京化工大学
硕士
化学工程
李建伟;祁灿林
2021
中文
TQ426.6
2021-09-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）