银基催化剂的可控制备及其催化性能研究
银金属材料作为催化反应当中最常使用的一种材料，因其性能良好、价格较为低廉以及运行稳定性相对较好等特点，被广泛地大规模使用和工业化。而对硝基苯酚被用作废水中的一种污染物，造成了严重的水环境问题，而这种水污染不仅仅是对农作物有着很大的危害，还给人类的生命和身体健康带来了严重的危害。在化工上，除了通过使用物理法和化学生物方法直接处理对硝基苯酚这类污染物，比如通过使用物理吸附或者使用生物法对对硝基苯酚进行吸收，大部分人们使用的方法还是通过化学法来直接处理对硝基苯酚，因为它相较于使用物理法和化学生物方法较快的效率及低廉成本。在化学法中进行对硝基苯酚的还原时，值得注意的一点就是采用NaBH4为还原剂，将Ag作为催化剂的一种催化反应，而这一催化材料受到了科学家们的广泛关注。本论文主要通过传统浸渍法制备了一系列的Ag基催化剂的样品，主要调控的是其颗粒大小、表面元素价态以及其他元素掺杂和负载Ag金属载体的不同对催化性能的影响。这种调控和掺杂对对硝基苯酚还原反应提供了新的制备策略。主要的研究内容如下: (1)通过采用对焙烧条件的改变，从而改变氧化铝载体上负载的Ag颗粒的大小。主要通过改变焙烧温度和焙烧时间两种策略，来控制Ag颗粒的大小。当采用改变焙烧时间来控制粒径时，可以发现其对表面Ag的电子调控作用及其微弱，调控后的Ag颗粒催化对硝基苯酚还原性能的变化主要来源于Ag颗粒随着焙烧时间的延长而变大，而大尺寸的Ag颗粒则对对硝基苯酚还原反应有着不利的影响，因其不利于反应物的吸附和产物的脱附;而当采用提升焙烧温度来增大粒径时，则会显现出随着焙烧温度逐渐升高时，不仅粒径会变大，而且其表面的价态还会逐渐升高，这时电子的作用起主要的作用; (2)以工业上常用的氧化铝作为载体，考察了工业化催化剂经常使用的添加助剂的方法对Ag催化剂对硝基苯酚还原性能的影响。主要使用Cu、Cs和Re三种不同的助剂以及改变他们的负载量，考察其对对硝基苯酚还原性能的影响和对催化机理的研究。随着负载量的逐渐变化，Cu、Cs、Re三种助剂均随着负载量的不同而显现出对Ag表面电子的调控作用，并且存在最优的负载量范围，当助剂的负载量处在最优范围时，其表面Ag价态变高，有利于还原反应的发生;接着考察不同种类助剂对催化反应调节作用的根本原因，可以发现不同的助剂种类会显著调控Ag催化剂的氧气吸附脱附能力; (3)以氧化铝、炭黑、二氧化硅、二氧化铈和二氧化钛作为几种不同的载体，考察其负载Ag颗粒对对硝基苯酚还原反应的影响。大比表面积的载体十分有利于Ag颗粒的分散，并且其将具有较小的颗粒粒径，而较小的粒径将有利于对硝基苯酚还原反应的进行;此外，载体的酸碱度对反应也有很大的影响。碱性氧化物将不利于催化反应的进行，酸性和两性氧化物对反应几乎没有影响，而碱性氧化物这种负面的影响的作用要占据主要。
对硝基苯酚;浸渍法;银基催化剂;焙烧条件
北京化工大学
硕士
化学工程
程道建;南洋
2021
中文
O643.32
2021-09-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）