石墨烯基微球的制备及其在多巴胺电化学检测中的应用
多巴胺(DA)是一种重要的电活性儿茶酚胺类神经递质，能直接作用于人体的中枢神经系统，参与并调节多种生理功能。电化学传感器在监测神经化学物质方面具有响应快速和灵敏度高的优点，开发灵敏、高效的电化学传感平台测定DA对于临床和生物医学领域的发展具有重要意义。三维(3D)结构是二维(2D)平面石墨烯的一种新形态，能够有效防止石墨烯片层的团聚。在电化学领域，3D石墨烯在保持石墨烯固有特性的同时，使其具有丰富的传质和导电通道，有利于分析物与石墨烯充分接触并放大电化学信号。因此，基于3D石墨烯材料制备的电化学传感器能够对微量的电化学活性神经递质进行选择性检测和定量分析。 本论文采用喷雾干燥技术，通过前驱体溶液预共混的方式将聚苯乙烯(PS)微球和炭黑(CB)纳米粒子分别引入到石墨烯片层之间，将石墨烯组装成3D微球结构，并探究了这两种微球材料电化学检测DA的性能。主要包括以下研究内容: (1)中空石墨烯微球多巴胺电化学传感器 以PS和GO混合溶液为前驱体，通过喷雾干燥得到PS-GO复合微球，再经高温煅烧去除PS模板，同时GO被还原，得到具有多孔结构的3D-rGO。将这一材料修饰在Pt电极表面，与未组装的rGO纳米片进行了对比，3D-rGO/Pt的传质和导电性能都得到了极大的提高。另外，探究了前驱体溶液中PS和GO的质量比对微球形貌和电化学性能的影响。结果表明在一定范围内，两者的比值越小，微球表面的褶皱更多，比表面积越大，其检测DA的性能得到了进一步提高。在最优比值(0.5)下，所构建的DA传感器的检测范围为0.5～777μM，检测限为0.145μM(S/N=3)。在Glu、UA、AA等电活性物质的干扰下，该传感器仍能选择性检测DA。 (2)聚多巴胺包覆石墨烯基复合微球多巴胺电化学传感器 基于聚多巴胺(PDA)包覆材料制备了一种灵敏度高、选择性好的电化学传感器，用于安培检测DA。被包覆的材料是采用喷雾干燥技术将CB纳米粒子引入GO片层中，制备得到的CB-GO(CG)复合微球。CB纳米粒子作为间隔体提供了更多的导电通道和较大的比表面积，PDA作为改性层提供了更多的活性位点，同时使复合微球具有亲水性和稳定性。两者之间的协同作用使得PDA-CG/Pt检测DA时展现出优异的电催化性能，其检测线性范围为0.2～63μM，检测限低至0.048μM(S/N=3)。这一传感器具有良好的选择性，以及出色的重现性和稳定性。此外，将该传感器应用于人体血清中DA的测定时，取得了理想的结果。
石墨烯微球;喷雾干燥;多巴胺;电化学传感器;电化学检测
山东大学
硕士
材料物理与化学
侯士峰
2021
中文
TP212.2
2021-08-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）