锡基氧化物纤维的制备与碳烟催化性能研究
柴油发动机凭借着经济性好、可靠性高、热效率高的优势被广泛地用于柴油车上，但是柴油车尾气排放对人类健康和环境均构成严重威胁，尤其碳烟颗粒是主要的空气污染源，是造成雾霾的主要原因，通过呼吸系统可能在人体肺部沉积。目前柴油机颗粒捕集器(DPF)技术是去除碳烟颗粒的最有效的后处理技术，其中蜂窝陶瓷DPF具有比表面积大、过滤效率高、可耐高温的优点成为使用最广泛的结构，但是碳烟颗粒在DPF内部堆积会堵塞捕集器的孔道，降低过滤效率，造成发动机排气背压，因此需要将沉积的碳烟颗粒进行燃烧净化。催化剂能够降低碳烟燃烧的反应活化能，降低碳烟燃烧的温度，提高碳烟的氧化速率以实现DPF的循环再生。本论文是基于静电纺丝技术制备锡基氧化物纤维催化剂并应用于碳烟催化性能研究，主要工作内容如下: 1.优化氧化锡纤维的制备方法。采用两步溶剂法制备氧化锡纤维前驱体粉末，获得易形成溶胶的聚羟基三醋酸合锡(PHTES)前驱体，具有锡元素摩尔含量高以及制备的氧化锡纤维固含量高的优点。大大降低了纺丝溶胶中助纺剂的用量，解决了该溶胶中目标元素摩尔含量低，经过高温有氧处理后得到的纤维强度差、形貌差、晶粒不均匀、易粉化，离心甩丝法获得的纤维直径大，纳米粒子形貌材料易团聚的问题。 2.研究了热处理温度对氧化锡纤维的形貌结构、物化性质的影响，并测试了氧化锡纤维对碳烟颗粒的催化氧化性能。在空气气氛下热处理至500℃的纤维对碳烟颗粒的催化效果最好，碳烟颗粒转化率在10％、50％、90％时所对应的温度分别为404℃、450℃、474℃，CO2的选择性提高至95％以上。氧化锡表面含有丰富的氧空位，可以吸附大量参与碳烟氧化的活性氧物种，而且纳米结构的纤维具有高比表面积、网状结构排列、高孔隙率的优点，可以有效促进碳烟颗粒与催化剂的接触，提高催化效率。 3.研究了一系列不同比例的复合氧化物纤维催化剂SnxCe1-xO2的结构以及松散接触条件下的碳烟催化活性。当Ce进入SnO2的晶格时，破坏了SnO2的结构对称性，抑制了纤维的结晶以及晶粒的生长，获得具有更大比表面积的纤维催化剂，而且Ce的掺入，提高了催化剂中氧空位的数量和氧化还原能力，从而促进了催化剂的碳烟催化活性。尤其是Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂对碳烟颗粒的催化氧化能力最强，可以在更低的温度下以更快的催化速率完成对碳烟颗粒的氧化。Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂在相同条件下进行三次程序升温氧化测试，结果基本一致，说明实验结果可靠并且可重复。此外，Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂表现出良好的循环稳定性。
氧化锡纤维;锡铈复合氧化物纤维;碳烟催化;静电纺丝;催化性能
山东大学
硕士
材料物理与化学
王新强
2021
中文
TQ340.64
2021-08-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）