新型结构碳材料的制备及其电容除盐性能研究
水资源短缺和污染问题日益成为世界各国亟待解决的问题之一。蒸馏、反渗透、电渗析等传统海水淡化技术是解决淡水资源短缺的常用手段。但这些技术均存在能耗大、操作复杂、二次污染等问题。近年来，电容除盐(Capacitive Desalination，CDI)以其能耗低和环境友好等优势，成为海水淡化领域的一个新兴技术。CDI的工作原理基于双电层电容理论，在电场作用下，盐溶液中的阴、阳离子被吸附并储存到正、负极上;待吸附饱和后，将电极短接，被吸附的离子释放，电极再生，并达到除盐的目的。CDI设备的除盐能力在很大程度上取决于电极材料的结构。目前，碳材料因其较大的比表面积、合适的孔结构分布、良好的导电性等优点而被广泛用作CDI电极材料。然而，如何在深入了解碳电极材料结构与CDI性能的构效关系基础上，设计和制备结构合理、性能优异的碳材料仍然是一个挑战。本论文围绕新型结构碳材料的制备展开研究，通过考察所制备的新结构碳电极材料的各种性能，进一步阐明了碳电极材料结构与其CDI性能之间的关系。具体工作如下: (1)以二氧化硅为模板，间苯二酚-甲醛树脂为碳源，水热并碳化制备碳纳米笼(CNCs)作为CDI电极材料。碳化过程中引入二氧化碳活化步骤，利用该步骤同时调节壳体厚度和孔隙结构。我们将CNCs作为CDI电极材料，并对其结构属性进行了优化，优化后的CNCs比表面积高达2257.5m2g-1。与典型的碳球(CS)电极相比，CNCs电极具有更高的比电容、更快的充放电速率和更低的内阻。在初始浓度为250mg L-1的NaCl溶液中，施加电压1.4V下，CNCs电极的除盐能力为17.5mg g-1。此外，我们发展了有限元模拟计算的方法来揭示电极的结构与性能间的依赖性。结果显示，一方面，由于CNCs独特的笼状结构，大大提高了离子在电极中的传输速率;另一方面，CNCs独特的壳为内外两侧离子的快速吸附提供了足够的活性位点。 (2)以二氧化硅为模板，间苯二酚-甲醛树脂为碳源，通过精准控制原料的含量和比例制备了一种改进的中空碳碗(HCB)。该结构具有更小的空腔和更薄的碳壳，继承了以往中空碳球(HCS)的结构优势又克服了其空间利用率低的缺陷。所制备的HCB电极具有较大的比表面积，较低的内阻和较高的电导率。在CDI测试中，HCB的重量除盐容量(SACG)可达21.8mg g-1，并且具有快速的吸脱附速率。此外，HCB还具有出色的体积除盐容量，SACv达到3.6mg cm-3。实验结果充分证明，HCB电极具有优异的质量除盐和体积除盐性能，在CDI应用中显示出独特的结构优势。模拟计算的结果证明，HCB较小的空腔和超薄的碳壳不仅缩短了离子的传输距离，而且还提高了电极的堆积密度。 综上所述，通过设计和制备了CNCs和HCB电极材料，考察了这种结构独特的碳材料在电容除盐应用中的性能，结合实验数据和计算模拟结果，阐明了碳电极材料的结构与性能之间的关系。这些设计策略和实验结果有望被进一步拓展用于电催化、电化学传感以及其他能源存储转化领域。
海水淡化;电容除盐;碳电极材料;制备工艺;性能表征
北京化工大学
硕士
化学工程
严乙铭;丁飞
2020
中文
P747
2020-11-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）