等离子体耦合超重力反应器氧化与传递特性及应用研究
化学工业是我国国民经济的重要支柱产业之一，为我国社会经济发展和国防建设提供了重要基础材料和能源，在航空航天、工业生产、生命医药、信息产业等领域扮演着重要的角色。化学工业的生产过程，往往会伴随“三废污染、能源浪费”等问题，限制化学工业的绿色发展。过程强化技术在“降低三废、节能降耗”等方面展现出巨大的应用前景，其中，超重力技术作为典型的过程强化技术之一，有助于该目标的实现。 超重力技术借助转子旋转产生的离心力场将液相破碎为分散的液膜、液线、液滴等流体微元，进而强化相间传递与分子混合过程，目前已广泛应用于快速反应过程强化。为进一步拓展超重力面向氧化等中/慢速反应过程，则需要同时考虑物理输运及化学反应过程耦合强化。等离子体具有高效的化学活性，可有效调变氧化反应本征速率，耦合超重力环境的物理输运(传递)过程强化优势，实现氧化反应环境与本征氧化反应过程相协调匹配。 本研究首先创制了新型等离子体耦合超重力反应器(超重力通过旋转圆盘实现)，研究了等离子体耦合超重力反应器的氧化规律，构建了等离子体耦合超重力反应器的传递模型，指导新型耦合场反应器的结构优化，并且协同TiO2催化剂进一步提高耦合场反应器的氧化能力，强化抗生素的氧化降解，最后进行灭菌的应用初探。主要研究结果如下: (1)基于超重力的作用，在旋转地极表面形成微米级液膜，可提高脉冲放电的相对均匀性和表观氧化反应速率。研究结果表明，氧化效率随峰值电压、气相流量和液相流量的增加而增大，随气隙间距、液相浓度、电导率和pH的增加而减小。基于实验研究，建立了氧化效率的经验预测模型，预测值与实验值误差为±10％。将氧化效率与矿化效率进行对比，分析了耦合场反应器的矿化能力，当等离子体耦合超重力反应器的氧化效率为83.6％时，矿化效率为23.7％。 (2)基于耦合场反应器氧化活性粒子的特性，追踪目标活性粒子-气相臭氧的浓度变化，研究结果表明，气相臭氧浓度随转速、峰值电压和脉冲频率的增加而增大，随气隙间距的增加而减小，随液相流量和pH值的变化较小。基于实验研究，构建了“气相臭氧-水”的耦合场传递模型，模型预测值与实验值吻合良好，误差在±20％以内，可有效预测液相臭氧浓度。模型预测结果表明，液相臭氧浓度随转速的增加而增大，随液相流量的变化较小，随pH值的增加而减小。并且通过传递模型指导耦合场反应器的结构优化。 (3)基于优化的耦合场反应器结构，协同TiO2催化剂进一步提高氧化能力，强化抗生素甲硝唑的氧化降解。研究结果表明，氧化降解效率随甲硝唑初始浓度和溶液体积的增加而减小，随脉冲频率的增加而增大;能效随甲硝唑初始浓度和脉冲频率的增加而增大，随溶液体积的增加而减小。协同催化氧化效果显著，最优TiO2浓度下，强化氧化甲硝唑12％，提高羟基自由基浓度0.671mg/L。SEM、TEM和HRTEM等表征手段的分析表明TiO2应用性能良好。基于实验研究，揭示了耦合场反应器协同TiO2催化氧化降解机理。 (4)基于耦合场反应器放电均匀性的提高和氧化活性粒子浓度的增大，以大肠杆菌作为模型体系进行灭菌的应用初探。研究结果表明，耦合场反应器强化灭菌效果明显，并且灭菌效果随峰值电压和液相流量的增加而增大，随初始浓度、气隙间距和电导率的增加而减小。酸碱协同灭菌符合威布尔灭菌动力学模型，累积致死效应的临界pH值为10.4和5.3。通过SEM的表征手段分析，电穿孔效应为灭菌的主要过程，同时伴有氧化活性粒子的刻蚀作用。能耗分析结果表明，与传统的等离子体灭菌反应器和物理灭菌方法相比，耦合场反应器能效优势明显。
超重力反应器;等离子体;过程强化;氧化能力;传递特性
北京化工大学
博士
化学工程与技术
初广文
2020
中文
TQ052
2020-11-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）