超重力法制备稀土掺杂NaYF4上转换发光纳米分散体
荧光材料，尤其是纳米荧光材料在生物显示及生物成像等领域有着广泛的应用，在这些荧光材料中，稀土离子掺杂上转换纳米发光材料由于其自体荧光低、信噪比高，生物穿透性好等优势有着广泛的应用潜力。然而，上转换材料的商业化应用却仍然受到制备过程的限制，尤其是制备过程规模较小，重复性差，造成不同批次制备的产品之间尺寸分布宽、发光性能不稳定，这些问题限制了产品的大规模应用。在本论文中，研究了水热制备路线中各实验因素对上转换发光材料形貌和发光的影响，探究反应机理，并在最优条件基础上进行放大实验，探究放大效应的影响。将超重力反应器引入放大实验过程，尝试一批次较大规模制备上转换纳米材料，并对制得的上转换纳米发光材料进行应用探究。主要研究工作内容如下: (1)在制备NaYF4∶Yb3+/Er3+双掺杂体系上转换发光材料的基础上引入Gd3+掺杂离子，确定合适的Gd3+掺杂浓度为40％。探究反应物浓度、表面活性剂浓度、反应温度等因素影响。研究结果表明，在制备过程中适当增加F-离子浓度，提高前搅拌温度都可以促进反应过程。确定F-添加量为0.4mmol，前搅拌温度为50℃，油酸作为表面活性剂，油酸溶剂比例为1∶1时为最佳反应条件。制备的NaYF4∶Yb3+/Er3+/Gd3+三掺杂体系上转换纳米发光材料分散液在980nm近红外光激发下有肉眼可见的黄光发射。 (2)将得到的最佳反应条件进行放大实验，当反应规模扩大四倍时，制备得到的上转换纳米发光材料产品有杂相α-NaYF4的出现，径向轴向平均粒径分布方差分别由放大前的8.52和30.52增加到12.73和35.83，形貌相态有很大的变化，产生放大效应。在分析放大效应作用机理的基础上引入超重力反应器对搅拌过程进行强化，消除杂相α-NaYF4的影响。探讨了超重力水平对上转换纳米颗粒形貌和粒径的影响。随着超重力水平的增加，粒子粒径分布有明显收窄，确定超重力水平为300时粒径分布较为合适，径向轴向粒径分布方差分别为5.68和29.76。尝试将反应继续放大，实现一批次制备超过1g形貌均匀并可均匀分散至非极性溶剂中的上转换发光材料（平均粒径45.1nm×152.75nm），分散液在980nm近红外光激发下有肉眼可见的黄光发射。 (3)将制备得到的上转换纳米发光材料分散在聚合物单体中进行聚合反应，制备得到NaYF4∶Yb3+/Er3+/Gd3+@PMMA近红外检测卡，该卡片980nm近红外光激发下（激发光功率270mW）有边界清晰的可见光响应区域，可用于近红外光的检测和校准过程。制备的卡片可见光透过性高、无需充电储能，适用于多种情景环境中。
上转换发光材料;纳米分散体;稀土掺杂;水热制备;超重力法
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
陈建峰
2020
中文
TB342
2020-11-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）