几种CO2吸附剂的吸附、分离性能评估
CO2是主要的温室气体之一，它的过量排放会导致自然界碳失衡，引起全球变暖、海平面上升等一系列环境问题，对人类社会的生存和发展产生不良影响。固相吸附法是目前最有应用前景的CO2吸附分离、捕获方法之一，受到研究者的青睐。近年来科研工作者发现金属-有机框架材料(MOFs)、沸石分子筛、活性炭等在CO2的吸附分离领域展现出潜在的价值，但仍缺乏一套系统评价吸附剂的吸附和分离效率的有效方法。本文以CO2和CH4以及它们的混合气在五种吸附剂（即金属-有机框架材料NH2-MIL-125和NH2-UiO-66、沸石分子筛NaY和MOR和微孔活性炭Kureha carbon）上的吸附、分离作为研究对象，试图提出评价吸附剂的吸附和分离效率的方法，主要研究内容如下: 1)采用体积法测定了CO2和CH4在五种不同吸附剂上的单组分吸附等温线，选用合适的等温吸附模型分别描述了CO2和CH4的吸附行为，获得了吸附热力学参数。通过理想吸附溶液理论（IAST）预测了CO2/CH4混合气在吸附剂上的吸附选择性，结果表明，当温度相同时，对CO2的吸附选择性随压力升高而先降后升;当压力相同时，对CO2的吸附选择性随温度升高而降低。此外，利用穿透柱技术系统地研究了CO2/CH4混合气在五种不同吸附剂上的吸附分离性能，结果表明，对CO2的吸附选择性随温度和压力的变化关系与IAST预测一致。 2)结合能量、物料及动量守恒原理，建立了CO2/CH4混合气在五种不同吸附剂上的吸附分离工程模型，并对穿透曲线进行了拟合。结果表明，建立的吸附分离工程模型能较好地描述穿透曲线。CO2/CH4混合气通过Kureha carbon和MOR吸附床层时，CH4的穿透曲线存在明显的“rolling-up”现象。 3)利用吸附分离工程模型，分别从“分离潜力”(Separation potential)和“寄生能量”(Parasitic energy)两个切入点对吸附剂进行了评估。NaY吸附剂虽然对CO2/CH4混合气的吸附分离效果最好，但吸附剂再生能耗也最大;虽然NH2-MIL-125的再生能耗最小，但是对CO2/CH4混合气的吸附分离效果最差;综合比较发现，Kureha carbon在拥有对CO2/CH4混合气较高分离效果的同时，其吸附剂的再生能耗也较低，是一种比较理想的吸附剂。
吸附剂;二氧化碳捕集;吸附性能;分离性能;穿透柱技术;工程模型
浙江师范大学
硕士
物理化学
周黎旸;朱伟东
2019
中文
TQ424
2020-03-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）