氧化铁/石墨烯复合纳滤膜的制备及其在水处理中的应用研究
在众多的水处理方法中，纳滤膜分离技术因其具备高效率、低成本、低能耗和工艺流程简便等优势，受到了广泛的关注。和传统的聚合物纳滤膜材料相比，无机纳滤膜材料具备较好的耐腐蚀性和耐高温性，化学性能稳定，不易变形，易于清洗且寿命较长，因此，对无机纳滤膜材料的研究也越来越受到重视。其中，石墨烯材料因具有独特的二维层状结构、表面丰富的含氧官能团、较好的柔韧性、化学稳定性良好和较强的亲水性等优势，现在已成为了制备纳滤膜的首选材料。石墨烯纳滤膜紧密的堆积结构虽然可保证对污染物分子具有较高的截留率，但同时也存在通量较低以及在长时间的污染物分离实验过程中纳滤膜污染的问题，这些问题都限制了其在污水处理领域的应用。为解决上述问题，本课题主要是通过在石墨烯片层间均匀地负载上具备光催化特性的氧化铁(α-Fe2O3)材料来提升纳滤膜的分离性能和抗污性能。具体的研究内容如下: (1)针对石墨烯纳滤膜通量较低和膜污染的问题，通过真空抽滤法将α-Fe2O3均匀地负载在氧化石墨烯(GO)片层间从而制备出了α-Fe2O3/GO复合纳滤膜。α-Fe2O3的加入可适当地调控纳滤膜的片层间距，从而提升分离性能;分离实验结果表明，在0.25mg GO纳滤膜中加入0.15mgα-Fe2O3后片层间距由0.73nm增大至0.83nm，对20ppm甲基橙(MO)溶液的通量由2.99L m-2h-1bar-1提升至6.03L m-2h-1bar-1，且截留率维持在97％以上，同时该复合纳滤膜对低浓度的2ppm MO溶液的分离性能更佳，通量高达16.92L m-2h-1bar-1，且截留率为98.53％。此外，α-Fe2O3自身具备的光催化特性也可赋予纳滤膜“自清洁”功能，达到提升抗污性的目的;抗污性测试结果表明，该α-Fe2O3/GO复合纳滤膜经五次分离20ppm MO溶液后，仅通过4h可见光照截留率便可回复到初始截留率的94.70％，且通量维持不变。这表明负载物α-Fe2O3的加入对于提升石墨烯基纳滤膜的分离性能和抗污性能是适用的。 (2)石墨烯基纳滤膜长时间处于水环境中会发生结构不稳定的现象，因此为解决这一潜在问题，采用水热法将GO还原为还原氧化石墨烯(RGO)，并通过真空抽滤法制备出α-Fe2O3/RGO复合纳滤膜。表征结果表明，GO被还原为RGO后表面亲水性降低，这有助于解决溶胀和再溶解的问题，而且RGO表面的含氧官能团数量减少，这会减小膜分离过程中水分子的传输阻力，有利于提升通量;同时α-Fe2O3均匀嵌入在RGO片层间，有利于提升纳滤膜的分离性能和抗污性能。分离实验结果表明，α-Fe2O3/RGO复合纳滤膜对20ppm MO溶液的通量达38.01L m-2h-1bar-1，且截留率为93.52％;同时抗污性测试表明该复合纳滤膜在循环过程中片层堆积结构始终保持稳定，并且被污染后，仅经过4h可见光照通量便可回复到初始通量的91.90％，且截留率依旧维持在94％以上。该复合纳滤膜优异的分离性能和循环性能主要得益于对石墨烯的适当还原，因此对石墨烯材料进行适当还原和加入负载物α-Fe2O3都可用于提升石墨烯基纳滤膜的性能。
复合纳滤膜;氧化铁;石墨烯;制备工艺;分离性能;抗污性能
北京化工大学
硕士
材料科学与工程
于中振
2019
中文
TB383
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）