杂原子掺杂碳纳米管/带的制备及其电催化性能研究
化石燃料是一种不可再生资源，它的持续消耗引发了大气污染、全球气候变暖、能源枯竭等诸多问题。在太阳能、风能等一系列具有替代化石能源前景的新能源中，燃料电池因具有不受地域限制、能量转化效率高、启动快、无污染等优点而备受关注。然而，以铂为主的贵金属催化剂成为燃料电池及水裂解装置大规模推广的主要瓶颈。铂在地球上储量稀少，商用催化剂铂碳造价昂贵，还有稳定性差，不耐甲醇和一氧化碳毒性等缺点，因此开发性能高、价格低廉、稳定性好的非贵金属催化剂具有重要意义。本文基于前人研究成果，围绕非铂掺杂碳基催化剂的协同效应，进行了如下研究工作: 以一种简便的方法合成了氮磷铁共掺杂碳纳米管双功能催化剂(N-P-Fe-CNTs)，在0.1M KOH溶液中氧还原反应(ORR)起始电位为0.97V，半波电位为0.84V，性能超过商用Pt/C;氧析出反应(OER)起始电位为1.52V，性能可与商用RuO2相比拟，氧电极活性(△E)仅为0.74V;在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的最大功率密度为438.5mW cm-2。此前发表的氮磷铁共掺杂碳材料均为单功能催化剂，且未有应用在PEMFC上的表现，本文在这两方面实现了创新，其双功能性与其他过渡金属/氮/碳(M/N/C)材料和硫掺杂过渡金属/氮/碳(S-M/N/C)材料相比也处于较好水平。 通过两步法合成了氮硫硼三掺杂碳纳米带氧还原催化剂(NSB-NR)，在0.1M KOH溶液中ORR半波电位为0.76V，极限电流密度值为5.8mA cm-2，在0.7V下的动力学电流密度值为11.04mA cm-2，以上数据均超过已发表的氮硫硼三掺杂1D材料，与其他含硼多掺杂碳材料催化剂相比也处于领先水平。本文还通过一系列实验，证明了本体系下碳纳米带作为基体优于多壁碳纳米管，两步法掺杂的效果优于直接一步法掺杂，以及在多元素协同作用下，本体系中的三掺杂效果优于双掺杂和单掺杂。
催化剂;碳纳米管;碳纳米带;制备工艺;电催化性能
北京化工大学
硕士
材料工程
戴黎明;杜文明
2019
中文
TQ426.6
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）