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钴基催化剂的制备及其氧气还原/析出性能

陈圈生
北京化工大学
引用
随着人类社会的不断发展,人们对能源的需求也越来越大,金属空气电池因其具备高的理论能量密度而成为未来能源研究的方向。金属有机骨架材料具备众多优点,在电催化领域有着巨大的发展潜力。本文以简单的方法合成了含钴MOFs衍生物催化剂,并研究其在氧气析出反应(OER)和氧气还原反应(ORR)方面的催化性能。  以吡咯和苯胺为原料,低温条件下合成了中空碳纳米球结构的共聚物,并通过液相自组装法合成了复合MOFs材料,经碳化得到具有面心立方结构Co的复合催化剂。结果表明,随着Co含量的增加,催化剂的ORR活性先增强后减弱,催化剂Co0.3-CPP2-750的ORR活性最好,起始电位是0.91V(vs.RHE),半波电位是0.82V(vs.RHE),极限电流密度是4.37mA·cm-2。但是催化剂的OER活性较差。钴元素提高了催化剂的ORR催化活性。  采用液相自组装法在常温条件下合成了ZIF(ZnCo)/GO复合材料,碳化得到表面附着金属小颗粒的层状结构Co@N-doped rGO催化剂。结果表明,随着Co含量的增加,催化剂的ORR活性先增强后减弱;随着碳化温度的升高,催化剂的ORR活性先增强后减弱,催化剂S-2-850的ORR活性最好,起始电位是0.87V(vs.RHE),半波电位是0.81V(vs.RHE),极限电流密度是4.47mA·cm-2。金属钴和还原氧化石墨的复合可显著提高催化剂的ORR活性。  通过结晶法和热解法合成了含有面心立方结构的钴镍双金属MOFs复合催化剂。结果表明,随着碳化温度的升高,催化剂的OER/ORR活性均先增强后减弱,催化剂CoNi-BDC-800的OER/ORR活性均最好。ORR的起始电位是0.87V(vs.RHE),半波电位是0.79V(vs.RHE),极限电流密度是4.87mA·cm-2;OER在10mA·cm-2处的电位为1.680V(vs.RHE),接近RuO2,金属镍和钴的共同作用提高了催化剂的OER和ORR活性。

钴基催化剂;金属有机骨架;液相自组装法;氧气析出反应;氧气还原反应;催化性能

北京化工大学

硕士

化学工程与技术

银凤翔

2019

中文

TQ426.8

2019-09-26(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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