MOFs催化剂在氧气析出反应中的应用
氧气析出反应(Oxygen evolution reaction，OER)为动力学慢反应，OER过程存在的过电压问题严重制约了一些能量存储与转换技术的发展与应用。因此开发一种廉价高效的OER催化剂成为了解决当下能源困境的捷径。在本文的工作中，尝试利用以金属有机框架(Metal-Organic Frameworks，MOFs)为基础，结合过渡金属元素和碳材料，通过逐步优化的手段制备了一种廉价、高效、稳定的OER催化剂。 首先选取MOF-74为基底，利用一步水热法制备了多种过渡金属组合的MOF-74催化剂，并以此为基础，对体系进行组分优化、酸蚀优化和碳材料引入优化实验。利用XRD和SEM对样品进行表征测试，利用线性伏安法、循环伏安法、计时电位法等电化学测试方法对催化剂样品进行电化学性能测试。测试结果表明通过组分优化对MOF-74体系的OER活性的优化效果优于其他优化方法。实验获得的Ni1Co9-MOF-74样品在1M的KOH溶液中的过电压为355mV，OER过程的Tafel斜率为78mV·dec-1，CDL值为9.0mF·cm-2，各项OER催化活性数据及OER稳定性能均优于实验室测得RuO2的数据。 最后延用Ni/Co双金属体系，选取对苯二甲酸(BDC)为有机配体，对体系进行组分优化、引入碳材料优化、引入铁离子优化和碳材料及铁离子复合优化实验。通过组分优化实验发现当Ni/Co摩尔比为1∶1时，催化剂OER活性最佳;通过碳材料引入实验发现，碳材料浓度越大优化效果越明显;通过铁离子引入实验发现，Ni/Co/Fe三金属体系的OER活性优于Ni/Fe和Co/Fe体系;特别的，通过复合优化实验制备的催化剂，兼具两种优化效果的优点。测试结果表明通过复合优化获得的Co4.75Ni4.75Fe0.5-BDC@CB-40的过电压仅为324mV，Tafel斜率为75mV·dec-1，CDL值为17.8mF·cm-2，其OER活性几乎可以媲美RuO2。
氧气析出反应催化剂;金属有机框架;碳材料;一步水热法;电化学性能
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
银凤翔
2019
中文
TQ426.94
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）