浸渍法制备负载型Pt和Ru基纳米催化剂及其电化学性能研究
在人类寻找化石能源等不可再生能源的替代品的过程中，氢能和燃料电池以其绿色清洁、环境友好的特点备受瞩目。作为其转化过程中起决定性作用的催化剂理所当然成为研究的重要方向。以Pt为代表的贵金属催化剂以其优异的催化活性、良好的抗氧化性、抗腐蚀性和导电性等特性是目前研究的热点。但是迄今为止，Pt基纳米催化材料的高效可控制备手段仍然比较缺乏。本论文以贵金属基(Pt和Ru)为研究对象，以工业上常用的浸渍法为材料制备手段，结合物理表征及电化学测试手段，探究了催化剂尺寸调控对其电催化性能的影响。本论文的主要内容如下: 首先，通过改变浸渍溶剂，加入非贵金属形成双金属合金，再经过酸洗步骤成功制备出具有两种尺寸分布的PtCu双金属合金纳米颗粒。采用TEM，HRTEM，EDS，XRD等表征手段对自合成的材料微观结构，形貌组成进行表征。结果显示，在不同制备条件下两种分布尺寸的类球形纳米颗粒平均粒径为4.6nm（大颗粒）和2.5nm（小颗粒），且在Te掺杂的活性炭上均匀负载。通过电催化氧还原测试得，PtCu/TeC Small NPs和商业Pt的半波电位分别是0.87V，0.85V。PtCu/TeC Small NPs的质量活性和比活性是0.38A·mgPt-1和0.43A·mgPt-1分别为商业Pt的2.4倍和3.6倍。在电解水析氢反应中，PtCu/TeC Small NPs在全pH条件下都进行了测试，酸性、碱性和中性条件下的过电位均优于商业Pt。 其次，本论文继续深入探讨了非Pt贵金属基的浸渍制备，成功制备出具有三种尺寸分布的N掺杂负载型单质Ru金属纳米颗粒。在高倍电镜和球差电镜下可以看到平均粒径分别为4.3nm，2.3nm和2nm以下的类球形纳米结构。同样在全pH条件下进行电解水析氢反应测试，在电流密度为10mA/cm2时，酸性、碱性和中性的过电位分别为106mV,19mV和53mV，都表现出优异的析氢水平。 总之，上述纳米催化剂的成功制备不仅在催化过程中有效减少贵金属Pt的用量，同时提出了一种可工业化制备均一、稳定纳米颗粒的有效方法。
贵金属基纳米催化剂;浸渍法;电催化性能;微观结构
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
程道建
2019
中文
TQ426.8
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）