气溶胶吸湿特性的分子动力学模拟及κ--K(o)hler理论研究
雾霾是由大量长期稳定悬浮在大气中的细小颗粒物（如PM2.5），经过一系列复杂的理化反应后导致大气质量恶化的大气现象，雾霾的本质是稳定存在的气溶胶。随着近年来中国工业化建设及城镇化进程的加快，国内各地多次出现持续时间长、覆盖范围广的严重雾霾事件。随着对防霾治霾工作的重视及相关研究的推进，雾霾的形成机制也逐渐成为当前该领域内的关注热点之一。 本次工作利用分子动力学模拟和κ-K(o)hler理论等相关公式模型，对气溶胶体系中各组分之间的相互作用及气溶胶体系的吸湿能力进行了相关研究，主要的研究结果如下: (1)使用分子动力学模拟对由(NH4)2SO4、蒎酮酸、水组成的气溶胶体系内各组分的分布规律及相互作用进行了研究。发现气溶胶体系中各组分在分布空间上呈现出明显的层状结构。水分子在表面张力的作用下会聚拢形成球状液滴，NH4+离子和SO42-离子因强烈的静电作用而相互靠近并且集中分布在液滴的中心区域，而蒎酮酸分子则主要平铺在液滴外表面，并且亲水的羟基和羧基指向液滴内侧，疏水的烷基指向外侧。随后研究了蒎酮酸的加入对液滴表面张力的影响，结果表明蒎酮酸对液滴表面张力具有明显的抑制作用，且气溶胶体系越大，这种抑制作用就越明显。最后使用Szyszkowski经验方程对体系表面张力进行了理论计算并与模拟数据进行比对，结果显示模拟结果与经验方程的计算有着良好的一致性。 (2)使用κ-K(o)hler理论对气溶胶体系的吸湿能力进行了理论研究。结果表明对于单组分体系而言，相对湿度越高，体系的吸湿能力越强，且无机物体系的吸湿能力普遍强于有机物体系。而对于有机物体系而言，吸湿能力与有机物的极性强弱呈负相关的变化趋势，同时发现有机物的加入会对无机体系的吸湿能力造成一定程度的抑制结果。在此之后研究了颗粒尺寸对吸湿能力的影响，发现粒径增长有助于体系吸湿能力的提升。最后对真实大气组成气溶胶体系的吸湿特性进行了研究，结果表明在空气质量逐渐由好变差的转变过程中，气溶胶体系中各组分的含量在不断变化，同时体系的吸湿能力也在不断增强。利用κ-K(o)hler理论研究了气溶胶体系中各组分含量的变化对体系吸湿能力的影响程度，发现无机物含量的增多、有机物含量的减少会在最大程度上提高体系的吸湿能力。对比研究了各组分对吸湿性能的影响程度，结果表明(NH4)2SO4对吸湿性的促进作用最为明显。 (3)利用Szyszkowski经验方程和表面膜理论对κ-K(o)hler理论中有机物造成的表面张力项的偏差进行了修正。两种经验公式的计算均表明有机物的加入会对液滴表面张力产生非常明显的抑制效应。最后对比了使用主体相水表面张力参数绘制的K(o)hler曲线及使用两种经验公式修正过表面张力参数后绘制的K(o)hler曲线，结果表明表面张力项数值的差异会使最终绘制的吸湿增长曲线出现一定程度的偏移，对表面张力项修正后得到的计算结果更接近实验值。
雾霾污染;吸湿能力;分子动力学模拟;κ-K(o)hler理论
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
曹达鹏;张现仁
2019
中文
X513;X502
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）