碳五烯烃催化反应动力学研究
随着国家乙烯行业的迅猛发展，碳五烯烃作为乙烯裂解的重要副产物，在精细化学品领域具有举足轻重的位置。然而中国对碳五烯烃的利用情况仍处于规模小，能耗高，利用率低的境遇。本论文以1-戊烯作为碳五烯烃模型反应物，深入研究了Ni/Al2O3-TiO2催化剂上1-戊烯催化性能和反应动力学，为碳五烯烃加氢精制高品质烷烃的反应器设计和操作条件优化提供了可靠的理论基础，具体研究工作包括如下四方面: 一、本文采用XRF、XRD、BET、SEM、TEM及XPS等技术对催化剂组成和结构进行表征。该催化剂是以TiO2改性γ-Al2O3为载体，Ni为主要活性组分的负载型金属催化剂。载体的比表面积是125m2/g，孔径分布范围是5-15nm，属于介孔特征;同时TiO2和Ni能产生相互作用，从而增加了Ni在载体表面的分散度;该催化剂的酸量是0.652mmol/g，酸性以中弱酸为主。 二、根据合作单位提供的Ni/Al2O3-TiO2催化剂的工艺参数，并对该催化剂性能进行评价，结果表明1-戊烯的转化率约为100％;后续在高空速条件下，全面地研究Ni/Al2O3-TiO2催化剂的失活行为，在高温、低压和高氢油比的条件下有利于维持新鲜Ni/Al2O3-TiO2的反应活性。 三、采用单因素实验法，考察操作条件对Ni/Al2O3-TiO2催化剂上1-戊烯催化反应的影响，结果显示，升高温度可以提高1-戊烯转化率，且异构产物选择性的增加速率大于加氢产物选择性;增大压力和氢油比均可提升1-戊烯转化率和加氢产物选择性;提高反应空速导致1-戊烯转化率下降，但是对产物选择性影响较低。 四、在温度为80-140℃，压力为2-3MPa，空速为40-100(ml/g.h)和氢油比为600的反应条件下，获取本征动力学数据，同时基于幂函数和Langmuir-Hinshelwood模型，建立了四种1-戊烯催化反应体系的动力学方程。利用MATLAB软件，采用Levenberg-Marquardt优化法求解动力学方程的参数值，最后得出1-戊烯催化反应中三种产物的动力学方程。经数理统计检验，以简化的Langmuir-Hinshelwood单活性位模型应用于1-戊烯催化反应体系更为合适。
烷烃;碳五烯烃;催化反应;动力学方程
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
王际东
2019
中文
TQ221.1
2019-09-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）