氧化石墨烯复合膜的制备及其工业废水处理应用研究
氧化石墨烯（Graphene oxide，GO）作为膜材料中的新型二维材料，可以通过真空过滤，喷涂，旋涂，层层自组装形成层状结构膜，除了GO膜中间层通道的存在，扩展的通道如边缘间隙的皱纹和膜之间的纳米孔道以及片层表面上的官能团提供了快速和选择性传输的路径，在膜法处理工业废水领域表现出优异的前景。然而，纯GO膜由于其表面含有大量亲水性含氧官能团和片层堆叠密集，导致其在水溶液中容易发生溶胀，通量低，且GO膜的高制备成本以及复杂的制备方法也限制了其在实际中的应用。 本文以Al2O3陶瓷片为基体，自制活性炭和氧化石墨烯为原料，通过真空抽滤-烧结法成功将活性炭(AC)插入GO片层中制备了陶瓷支撑体GO/AC复合膜。考察了复合膜的纯水通量、废水分离性能和稳定性。结果表明:因AC撑开了GO片层且增大了片层间距，扩大了膜内的传输通道，使得GO/AC复合膜的纯水通量较纯GO膜提高了近300倍。GO/AC复合膜对罗丹明B(99.5％)、刚果红(99.3％)、亚甲基蓝(92.8％)、甲基橙(81.5％)染料废水均具有良好的分离效果，在10h内对刚果红保持稳定的处理效果。然而，GO/AC复合膜对铜离子废水的去除率仅为2％～27％，分析其原因是AC的块状结构使得复合膜孔径过大对分子尺寸相对较小的离子无法截留，也说明了该复合膜的分离机理主要是筛分效应。 为解决GO/AC复合膜无法分离处理重金属离子废水问题，选用针状或棒状结构的凹凸棒土(ATP)作为复合材料，在陶瓷基体表面采用真空抽滤-烧结法成功制备了GO/ATP复合膜。与GO膜相比，GO/ATP复合膜的水通量增加了14.75倍，对四种重金属离子Cu2+(99.9％)，Ni2+(97.2％)，Pb2+(99.9％)和Cd2+(99.9％)模拟废水溶液具有优异的分离效果，浸泡试验表明GO/ATP复合膜在水中浸泡60天后与陶瓷基体结合牢固，且在54h的稳定性过滤试验中对Cu2+溶液(100mg/L)的去除率始终保持在99.9％以上，分析其分离机理是道南效应、吸附作用和筛分效应三者的共同作用。 通过170℃烧结制备的GO/ATP复合膜增加了膜与基体的结合力，但测试发现烧结法会导致膜通量降低，同时增加制备工艺的复杂程度。针对此问题，本文尝试采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷对陶瓷基体进行预处理，同时加入聚乙烯醇(PVA)，增强膜与基体的结合力和膜的抗溶胀性，通过真空抽滤-低温干燥法成功制备GO/ATP/PVA复合膜。与烧结法制备的GO/ATP复合膜相比，GO/ATP/PVA复合膜与基体间的结合力相差无几，其纯水通量大约是GO/ATP复合膜的3.3倍，对Cu2+(99.2％)、Ni2+(96.9％)、Pb2+(98.9％)、和Cd2+(97.2％)溶液均有良好的分离效果，在维持对重金属离子高去除率的同时，还因不进行烧结使得层间距增加，提高了膜通量。
氧化石墨烯复合膜;真空抽滤;烧结法;纯水通量;废水分离性能;稳定性
北京化工大学
硕士
材料科学与工程
乔宁
2019
中文
TB383
2019-10-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）