LDHs基纳米复合光催化剂的构筑及其光催化还原氮气研究
氮气是大气中含量最多的气体，也是重要的氮源。氨(NH3)是人类生产生活中最重要的化学基本物质之一。但现在工业化主体依然使用的是二十世纪所发现的Haber Bosch过程，此过程的合成条件需在高温高压下进行，且对环境和资源造成很大的污染和浪费。所以寻找清洁和高效率还原氮气的催化剂是现在能源领域重要的研究课题。近几年来，层状金属氢氧化物LDHs被研究者发现和探索。由于其有很多优点如:层间可控性，记忆效应等，越来越多的LDHs基复合材料出现在人们的生活中。在光催化还原二氧化碳，光解水，光降解燃料等领域发挥越来越重要的作用。本文在光催化还原氮气方面研究具体工作如下: 1:用尿素法和有机溶剂混合法(AMO)分别制备了一系列不同原子比例的NiV-LDHs，分别是1∶1，2∶1，3∶1，4∶1，5∶1。将不同方法合成的这些水滑石应用到光催化还原氮气的实验中去，发现AMO法制备的水滑石比尿素法的比表面积大，可吸附氮气多，使得催化效率更好。探索不同比例中水滑石固氮效率，发现Ni1V1-LDHs催化效率较好达到490μmol/L，经过实验探索说明此类催化剂对光催化固氮有很大的潜力。 2:以水热共沉淀法成功将有机分子PC(酞菁四磺酸四钠盐)和PTCB(3，4，9，10-苝四羧酸)分别单插和共插引入进Ni2Fe-LDHs的层间，并将制备好的催化剂进行光催化还原氮气实验，通过检测发现有铵根离子生成。此类有机分子插层Ni2Fe-LDHs光催化固氮产氨浓度达到390μmol/L，是Ni2Fe-LDHs水滑石效率的2倍，该催化剂使得光还原氮气效果有所提升。通过研究得出催化剂的能带结构适合光催化氮气的还原反应。选择的有机分子作为电子给-受体，反应过程中使得光致电荷转移加快，降低电子-空穴复合速率，所以光催化还原氮气效率得到提升。该类有机分子插层水滑石催化剂制备过程相对简单，原材料价格低廉易获取，相信此类材料在催化领域未来会有很好的发展空间。 3:用原位生长法将Ni2V-LDHs和MXene复合在一起，制备一系列不同组成的催化剂粉体，将其用于光催化还原氮气的实验中去，产物中检测出铵根离子。实验中发现两者复合到一起的催化剂比Ni2V-LDH和MXene单独光催化还原氮气的效率要好。MXene是一种导体，使得实验反应过程中电子传输能力增强，使得两者复合之后催化效率有所提升。此类催化剂成本较低，制备过程较简单，相信未来其在研究光催化还原氮气方面具有很好的前途。
光催化剂;制备工艺;层状金属氢氧化物;催化性能
北京化工大学
硕士
化学
陆军
2019
中文
TQ426.6
2019-10-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）