镧系金属配位聚合物的合成及其在催化糖类制备HMF中的应用
5-羟甲基糠醛(HMF)及其衍生物5-乙氧基甲基糠醛(EMF)是可由生物质转化制备的化学品，催化转化价格低廉的葡萄糖和果糖制备HMF及其衍生物引起了广泛的关注。多孔配位聚合物材料由于具有独特的结构，高比表面积，化学可调性，易分离和可重复利用的特点被广泛的应用于催化领域。设计合成可高效转化糖类制备HMF及其衍生物的多孔配位聚合物材料具有理论研究意义和实际应用价值。 本文基于镧系金属与H3BTC的亲和性、牛磺酸的磺酸基团及氨基基团与镧系金属的相互作用、以及牛磺酸与H3BTC的相互作用，合成了牛磺酸-铈配位聚合物材料(taurine-CePCP)。考察了影响taurine-CePCP在乙醇/水溶剂体系中催化果糖制备HMF性能的因素。在taurine-CePCP-3的催化作用下，160℃反应1h，HMF的收率为67.2％，EMF的收率为11.6％，果糖的转化率为95.1％;催化剂重复利用后HMF的收率无明显降低，表明催化剂的催化性能比较稳定。 基于镧系金属及路易斯酸活性较强的Sn(IV)，采用同时含有磺酸基团和羧基的配体5-磺酸基间苯二甲酸(SIP)制备了锡镧双金属配位聚合物，考察了锡镧双金属配位聚合物的结构特性及催化转化葡萄糖制备HMF的活性。通过表征证明锡镧双金属配位聚合物是兼有Lewis酸和Brφnsted酸活性位点的微孔/介孔结构的材料;在Sn4LaPCP催化作用下，160℃下反应5个小时，HMF的收率达到58.2％，葡萄糖转化率为81.7％;催化剂循环利用后测得的HMF收率变化很小，表明Sn4LaPCP具备稳定的催化活性。
牛磺酸-铈配位聚合物;合成工艺;5-羟甲基糠醛;催化活性
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
纪培军
2019
中文
TQ426.6
2019-10-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）