成核/晶化隔离法可控制备金属氧化物纳米材料及其应用研究
随着纳米科技的发展，金属氧化物纳米材料被广泛应用于生活中各个方面，成为21世纪交叉学科的战略性科技领域。沉淀法是目前工业化生产金属氧化物纳米材料最常用的方法之一，但该方法存在产品团聚严重、晶体颗粒粒径尺寸分布不均、晶体形貌难以控制等问题，不仅严重影响了产品质量，而且已成为扩大工业化生产规模的一个巨大难题。 成核/晶化隔离法(SNAS)将晶粒成核和生长两个阶段有效分离，实现沉淀过程中所有晶粒同时成核与同步生长，从而有效解决产物尺寸大且分布不均的问题。该法已经在纳米水滑石和纳米氧化镁等千吨级工业化装置获得应用，展现出显著的优势与应用前景，但目前对其成核阶段中初生态粒子的形成过程及其对晶化后产物的形貌与性能的影响规律尚不清楚。本论文设计并研制初生态粒子捕获装置，以氢氧化镁和拟薄水铝石为探针，对相应初生态粒子适时捕获，系统研究其初生态粒子的形成过程、生长规律及其对产物氢氧化镁、氧化镁和氧化铝性能的影响规律，进而为实现金属氧化物纳米材料规模化可控制备奠定基础和提供科学依据。论文主要研究内容和成果如下: (1)以成核/晶化隔离法现用的旋转液膜反应器为基础，设计了一个实时捕获成核初生态粒子的多采样口成核反应器;通过调变成核反应器狭缝宽度、反应中转子转速、成核混合时间等参数，考察这些参数对氢氧化镁成核过程中初生态粒子的形貌、尺寸及其分布的影响规律。研究结果表明，当狭缝宽度小于0.2mm时，反应器中转子的转速是影响产品性质的主要因素，氢氧化镁平均粒径随着转速的增加而减小;而当狭缝宽度大于或等于0.2mm时，成核混合时间起主导作用，成核混合时间越长，氢氧化镁的平均粒径越大。1号出料口中的氢氧化镁粒径大小由43.72nm增长至58.82nm，平均粒径增长了34.53％。 (2)采用成核/晶化隔离法，在狭缝宽度为0.2mm时，通过调节不同成核混合次数可控制备了粒径均一、不同大小的系列氢氧化镁前驱体材料;在500℃下煅烧得到系列不同尺寸的氧化镁产品，且采用挤条成型技术制备条形氧化镁，并系统探讨其对甲基橙染料的吸附性能及其变化规律。研究结果表明，随成核过程中混合次数从1次增加到10次时，氢氧化镁粒径从59.12nm逐渐增长至140.60nm，并在第4次时达到生长平台;煅烧产物氧化镁粒径变化趋势与前驱体变化趋势相同，其平均粒径由38.83nm增长至61.03nm;氧化镁粉体的比表面为93.9m2·g-1，其对甲基橙染料的最大吸附量可达3971.5mg·g-1，是一种优异的吸附材料;以硝酸胶溶的拟薄水铝石为粘结剂，采用挤条成型技术制得条形氧化镁，产品具有优异的染料吸附性能，循环使用性能良好，工业应用前景广阔。 (3)采用成核/晶化隔离法制备拟薄水铝石，在狭缝宽度为0.2mm且混合6次时，通过调控醇洗次数，可控制备得到系列纳米级拟薄水铝石前驱体;将所制备的拟薄水铝石粉体分散在自制铝溶胶中，采用油柱成型技术和喷雾成型技术制备球形拟薄水铝石，经500℃下煅烧得到系列球形氧化铝样品，从而考察醇洗次数对球形氧化铝产物孔结构的影响规律。研究结果表明，采用成核/晶化隔离法并通过醇洗制备的拟薄水铝石具有优异的孔结构，与商用拟薄水铝石相比，比表面积提高70％，高达441m2·g-1，孔容提高3.4倍;通过油柱成型技术及喷雾成型技术制备球型氧化铝，实现了氧化铝的工业化成型并对小球粒径大小进行调控，制得不同粒径且分布均一的球形样品，为新型多孔催化剂载体和吸附材料奠定了科学基础。
金属氧化物纳米材料;成核隔离法;晶化隔离法;粒径分布
北京化工大学
硕士
化学工程
李殿卿;王宏伟
2019
中文
TB383
2019-10-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）