Sb2S3基无机异质结的制备及太阳电池性能研究
结晶性Sb2S3具有低带隙(1.50-1.70eV)、高光吸收系数(～105cm-1)和高载流子迁移率(μe=10cm2V-1s-1和μh=2.75cm2V-1s-1)等优点，是一种很好的太阳电池吸收材料。本论文主要探索Sb2S3与氧化物(ZnO和TiO2)组成的异质结薄膜及其太阳电池的溶液法可控制备，研究异质结结构与光电转换性能的相关性，揭示电池材料体系的光伏机理和电荷传输动力学特点。主要研究内容和结论如下: 1.采用化学浴沉积过程，在TiO2薄膜表面沉积非晶Sb2S3膜层，在不同的常压气氛中对Sb2S3薄膜进行热退火处理，制备了TiO2/Sb2S3平板型异质结薄膜;结合聚合物PCPDTBT空穴传输层，制备了FTO/TiO2/Sb2S3/PCPDTBT/MoO3/Au平板型异质结太阳电池，并研究了热退火气氛对Sb2S3薄膜的组成、结构及光伏性能的影响机理。结果表明，化学浴沉积化学反应过程中有Sb2O3杂相的产生，在N2气氛下退火时会进一步提高Sb2O3的含量，进而影响Sb2S3薄膜的纯度;然而，在N2-S气氛下退火时，硫会与杂相Sb2O3发生反应生成Sb2S3，得到高纯度、致密、平整的结晶Sb2S3膜层。发现在所制备的平板型异质结太阳电池中，光生空穴对电池光电流的产生有明显的贡献;随着Sb2O3杂相的消除，Sb2S3薄膜中载流子的复合减少且传输速率增大，使得太阳电池器件中电子与空穴的收集效率和短路电流显著提高，电池效率提高了1.34倍，达到2.04％。 2.采用分子前驱液旋涂法，结合短时间的热退火过程，在长度为600nm的TiO2纳米棒阵列(TiO2-NA)中生长出致密并包裹TiO2-NA的Sb2S3块体，获得了TiO2-NA/Sb2S3二元体型异质结薄膜。与聚合物MHE-PPV空穴传输层复合，获得了新型FTO/TiO2-NA/Sb2S3/MEH-PPV/MoO3/Au体型异质结杂化太阳电池，研究了Sb2S3的沉积量对电池性能的影响规律。发现Sb2S3块体厚度对电池性能和电荷输运动力学有显著影响;当Sb2S3块体厚度低于TiO2-NA的长度时，器件中的载流子传输机制是由MHE-PPV中产生的激子主导控制;当Sb2S3块体厚度与TiO2-NA的长度相当时，器件中的载流子传输机制是由Sb2S3块体中产生的自由载流子所主导控制，并且空穴电流对光电流的贡献不能被忽略，此时制备出的器件性能较好，效率达到0.69％;然而，当Sb2S3块体厚度大于TiO2-NA的长度时，增加的Sb2S3增加了器件的电阻和光生电荷的复合，导致电池性能下降。 3.利用化学浴沉积过程，在ZnO-CdS二元核壳结构纳米棒阵列(ZC-NA)中沉积非晶Sb2S3纳米颗粒，结合常压N2气氛中一定温度下的热处理，建立了一种新型的由和Sb2S3纳米颗粒膜层组成的ZC-NA/Sb2S3三元体型异质结薄膜;进一步结合PCPDTBT缓冲层和PEDOT∶PSS空穴传输层，制备了新型ITO/ZC-NA/Sb2S3/PCPDTBT/PEDOT∶PSS/Au太阳电池，研究了聚合物缓冲层和Sb2S3结晶温度对电池性能的影响机理，电池效率达到3.25％。结果表明，在300℃常压N2保护下进行热处理可实现Sb2S3颗粒致密填充到ZC-NA中并获得较好的电池性能，而在更高温（如，350℃）下的热处理不能实现Sb2S3颗粒在阵列中的致密填充，不利于器件性能的提高;聚合物缓冲层的厚度对电池应能有重要的影响，其厚度为40nm时电池性能较好。发现聚合物的本征迁移率决定了器件中的载流子的传输和收集;通过光掺杂聚合物膜层，能够提高聚合物的载流子迁移率，有利于载流子的传输和收集，从而使得器件中的空穴电流对光生电流有明显的贡献。
太阳电池;三硫化二锑薄膜材料;制备工艺;异质结结构;光电转换性能
中国科学技术大学
博士
材料物理与化学
王命泰
2018
中文
TM914.4;TN304.2:TN304.05
2019-04-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）