改性MOFs催化剂制备及液相甲醇氧化反应工艺研究
甲醇作为重要化工原料之一，面临产能过剩的问题。以甲醇为原料一步法氧化制备甲酸甲酯，不但是解决甲醇供求矛盾的重要途径，也是一种与传统制备甲酸甲酯工艺相比更加绿色环保的方法。 本文采用金属有机框架MIL-53作为载体，负载贵金属获得单金属催化剂Pd/MIL-53，Au/MIL-53;双金属催化剂Pd-Au/MIL-53，Pd-Ru/MIL-53等。通过XRD、BET、TEM、FT-IR等手段，对催化剂结构特性表征，并在甲醇液相氧化反应中测试催化活性，所得结果如下: (1)单金属催化剂，贵金属Au、Pd负载后保持零价，纳米颗粒约4.0nm，负载前后MIL-53结构稳定，比表面积达到1346m2/g。使用负载量为2.0wt％Au/MIL-53催化剂，在最优反应条件下甲醇转化率为26.61％，甲酸甲酯选择性为66.08％。使用负载量为0.6wt％Pd/MIL-53催化剂，在最优反应条件下甲醇转化率达到54.87％，甲酸甲酯选择性66.90％。 (2)双金属催化剂，负载前后载体结构及物质并未改变，双金属纳米颗粒约6.0nm，贵金属Pd、Au及Ru颗粒负载后均保持零价。在Pd/MIL-53催化剂最优反应条件下，0.6wt％Pd-0.6wt％Ru催化剂可使甲醇转化率达到39.70％，甲酸甲酯选择性达到78.86％;0.6wt％Pd-1.0wt％Au催化剂，可使甲醇的转化率达到57.55％，甲酸甲酯选择性达到70.66％。
金属催化剂;金属有机框架;制备工艺;甲醇;液相氧化反应;催化活性
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
季生福
2018
中文
TQ426.8
104
2018-09-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）