氧化亚硅/碳复合负极材料的制备及性能研究
硅具有4200mAh g-1的高理论比容量，以及天然丰度高，无毒等优点，它最有希望成为下一代锂离子电池负极材料。但是在充放电过程中，硅的体积膨胀(300％)巨大，且导电率低，这会导致活性物质颗粒的粉碎，以及SEI膜的连续生长，影响了材料循环稳定性及使用寿命。而氧化亚硅相比于Si而言，具有较小的体积膨胀率(150％)，将其与碳进行复合，可以很好改地善上述问题。本论文基于SiO本身体积膨胀率低，循环稳定性好，但首次库伦效率低等特点，将其与石墨进行复合，制备振实密度较高的氧化亚硅碳复合负极材料。主要研究内容及结论如下: (1)以SiO为硅源，通过球磨将其与石墨和有机添加剂均匀混合并破碎。利用喷雾干燥技术，将所得混合物喷雾造粒，得到SiO/石墨/C复合材料。为了进一步提高其首次库伦效率及振实密度，对其进行气相包碳，得到SiO/C复合微球。通过对制备过程中添加剂，SiO/C的比例，以及包碳方式的优化，确定了当添加剂为3g PVP，1.5g葡萄糖和0.5g CMC，SiO/C的比例为1∶2，包碳方式为CVD气相包碳，以20sccm的乙炔气包覆15min，可以得到具有优异电化学性能的负极材料。该材料振实密度为0.80g cm-3，其初始可逆比容量为701mAh g-1，0.2A g-1电流密度下循环300周后可逆比容量为627mAh g-1，容量保持率为89.3％。 (2)通过砂磨将SiO与石墨破碎至纳米极，并充分混合，然后将其通过机械压块造粒，得到振实密度较高的SiO/C复合材料。然后利用SiO可以歧化得到Si的特点，将SiO/C复合材料高温歧化得到Si/SiO/C复合负极材料。通过对砂磨时间，歧化温度及时间的优化，确定了当砂磨时间为2h，歧化温度和时间分别为950℃和3h时，该材料具有优异的电化学性能。该材料的振实密度为0.84g cm-3，初始可逆比容量为686mAh g-1，0.2A g-1电流密度下循环300周后可逆比容量为633mAh g-1，容量保持率为92.35％。
锂离子电池;负极材料;氧化亚硅;石墨;制备工艺;电化学性能
北京化工大学
硕士
化学工程
杨文胜;陈彦彬
2018
中文
TM912;TM242:TM205.1
93
2018-09-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）